Download or read book Synth se et caract risations de supports de catalyseurs nano macro base de carbone et carbure de silicium written by Adrien Deneuve and published by . This book was released on 2010 with total page 213 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Cette thèse a pour but de développer des supports de catalyseurs novateurs à base de carbone et de carbure de silicium. Le premier support est constitué de nanotubes de carbone macronisés sous forme de papier buvard (BP). Il possède les avantages liés aux propriétés des nanotubes de carbone comme un très haut rapport d’aspect. Ceux-ci confèrent au catalyseur BP+3%Fe2O3 des performances catalytiques supérieures à des catalyseurs plus classiques tel qu’un catalyseur similaire supporté sur le charbon actif (CA) pour la réaction d’oxydation de l’H2S en soufre élémentaire à pression atmosphérique. Le deuxième support est composé de carbure de silicium méso et macroporeux obtenu par synthèse à mémoire de forme. Cette structure poreuse contrôlée permet d’obtenir une activité catalytique dans la réaction d’oxydation d’H2S supérieure à celle obtenue avec un catalyseur similaire supporté sur alumine ou CA. De plus le SiC montre une résistance à l’oxydation moyenne qui peut être optimisée. Enfin, le dernier support étudié est un composite comportant un support hôte de SiC sur lequel on a fait croître des nanofibres de SiC. Ceci permet d’avoir les propriétés macroscopiques du support et les propriétés nanoscopiques des nanofibres de SiC. Par ailleurs, ce type de support montre une résistance à l’oxydation améliorée par rapport au SiC du fait de la croissance des nanofibres de SiC qui bloquent l’oxydation. D’autres améliorations de ces supports sont envisageables à l’aide de dopage par d’autres éléments.

Download or read book Design of Metal Catalysts for Carbon Monoxide Hydrogenation with High Activity Selectivity and Stability written by Bang Gu and published by . This book was released on 2019 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: La synthèse de Fischer-Tropsch (FT) est l'un des moyens les plus pratiques de convertir les ressources carbonées alternatives, telles que le charbon, la biomasse, le gaz naturel et le gaz de schiste, en carburants et en produits chimiques à haute valeur ajoutée via le gaz de synthèse. Les hydrocarbures issus de la synthèse FT suivent une distribution large Anderson-Schulz-Flory (ASF). C'est donc un grand défi d'améliorer la sélectivité en hydrocarbures spécifiques. En plus de la sélectivité, la stabilité insuffisante des catalyseurs restreint une large implémentation de la synthèse FT dans l'industrie.Les effets dus à la promotion des catalyseurs au fer supporté par des nanotubes de carbone au bismuth et au plomb sur la synthèse directe d'oléfines légères à partir de gaz de synthèse ont été étudiés dans le chapitre 3. Par rapport aux catalyseurs au fer non promus, une vitesse de réaction de Fischer-Tropsch deux fois plus importante et une sélectivité considérablement plus élevée ont été observées. Une migration remarquable des promoteurs lors de l'activation du catalyseur et une décoration des nanoparticules de carbure de fer par les promoteurs ont été mis en évidence.Dans le chapitre 4, en utilisant un large éventail de techniques ex situ et in situ, nous avons découvert, plusieurs effets synergiques majeurs issus du nanoconfinement du fer dans les nanotubes de carbone et de sa promotion au bismuth et au plomb sur la structure et les performances catalytiques. Le nanoconfinement du fer dans les nanotubes de carbone, associé à la promotion au Bi ou au Pb, permet d'obtenir un rendement en oléfines légères dix fois plus élevé. Le nanoconfinement conduit principalement à des meilleures dispersion et stabilité, tandis que l'activité intrinsèque du fer (TOF) reste inchangée. La promotion au Bi et au Pb entraîne une augmentation majeure du TOF dans les catalyseurs confinés et non confinés. Apres l'optimisation, la synthèse Fischer-Tropsch se produit sous pression atmosphérique avec une conversion élevée et une sélectivité accrue en oléfines légères sur les catalyseurs promus et confinés.Dans le chapitre 5, nous avons examiné l'effet de la taille des particules de fer dans les catalyseurs confinés sur la conversion du gaz de synthèse en oléfines Nous avons démontré d'un part, que le TOF augmente lors que la taille des nanoparticules de fer confinés promues ou non-promues augmente de 2.5 à 12 nm. D'autre part, la sélectivité en olefines légères dépend fortement de la promotion. Dans les catalyseurs non-promus, la taille des particules de fer encapsulées dans les nanotubes de carbone ne produit aucun effet notable sur la sélectivité en oléfines légères, tandis que dans les catalyseurs promus au Bi et au Pb, la sélectivité en oléfines légères était supérieure sur les petites nanoparticules de fer et diminuait avec l'augmentation de la taille de nanoparticules.Dans le chapitre 6, nous avons élaboré une nouvelle approche pour la synthèse d'oléfines alpha linéaires lors de la synthèse de FT à basse température sur les catalyseurs à base de Co. Nous avons constaté que la co-alimentation du syngas en acides carboxyliques induisait une modification de la sélectivité et son déplacement vers les oléfines alpha. La sélectivité en olefines alpha atteint 39 % en présence des acides.En fin, nous avons proposé une nouvelle stratégie pour améliorer considérablement la stabilité des catalyseurs Co et Ni pour l'hydrogénation du CO via leur promotion au bismuth. Les catalyseurs promus ont démontré une stabilité exceptionnelle lors de la réaction. Les expériences menées ont révélé l'auto-régénération continue du catalyseur au cours de la réaction via l'oxydation du carbone déposé par l'oxygène généré lors de la dissociation du CO à l'interface de nanoparticules métalliques et du promoteur de bismuth. La formation d'une couche de bismuth protégeait également les nanoparticules métalliques du frittage.