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Book R  duction catalytique s  lective des oxydes d azote par l ammoniac sur catalyseurs Cu z  olithe

Download or read book R duction catalytique s lective des oxydes d azote par l ammoniac sur catalyseurs Cu z olithe written by Stéphane Kieger and published by . This book was released on 1998 with total page 121 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: NOUS NOUS SOMME ATTACHES A ETUDIER LA REDUCTION CATALYTIQUE SELECTIVE (SCR) DES NOX PAR L'AMMONIAC (NH#3) EN PRESENCE D'OXYGENE SUR DES ZEOLITHES FAUJASITES ECHANGEES AU CUIVRE (CU-FAU). POUR LES CATALYSEURS NE RENFERMANT QUE DES ESPECES CU#2#+ ISOLEES, TROIS VAGUES DE CONVERSION DE NO ONT ETE OBSERVEES VERS 420, 520 ET 600 K. LA PREMIERE VAGUE DE CONVERSION EST UN PHENOMENE TRANSITOIRE QUI RESULTE DE L 'IMPOSSIBLE REOXYDATION DE CU#+ EN CU#2#+ AUX BASSES TEMPERATURES. A PARTIR DE 450 K, LA REOXYDATION DES IONS CU#+ EN SUPERCAGES EST ENFIN POSSIBLE AVEC LE MELANGE NO+O#2. LE COUPLE REDOX CU#2#+/CU#+ MIS EN JEU LORS DE LA REACTION EST ENTRETENU PAR LA REOXYDATION DE CU#+ AVEC LE MELANGE NO+O#2, ET PAR LA REDUCTION DE CU#2#+ AVEC NO+NH#3. LA STOECHIOMETRIE DE LA REACTION GLOBALE MONTRE UN RAPPORT NH#3/NO PROCHE DE 0,75 (10NH#3 + 13NO + O#2 15H#2O + 11,5N#2). UNE ETUDE CINETIQUE A PERMIS DE CONFIRMER L'ENSEMBLE DE CES PROPOSITIONS, D'OU IL RESSORT UN MECANISME DE TYPE LANGMUIR-HINSHELWOOD POUR LEQUEL L'ETAPE LENTE EST PROBABLEMENT LA FORMATION D'UN DIMERE CU-O-CU#2#+ DANS LES SUPERCAGES. AU-DELA DE 600 K, L'ENSEMBLE DES IONS CU EST ACTIF. LES ORIGINES DE FORMATION DE N#2O AUX BASSES ET HAUTES TEMPERATURES SONT DUES A LA PRESENCE D'AGREGATS DE CUO, ET DES IONS CUIVRE LOCALISES DANS LES CAGES SODALITES RESPECTIVEMENT. LA PRESENCE D'AGREGATS DE CUO DANS LES ECHANTILLONS PEUT ETRE PREVENUE EN REALISANT L'ECHANGE CATIONIQUE A PH = 5. POUR LA DEUXIEME FORMATION DE N#2O, ELLE PEUT ETRE EVITEE, EN PRE-ECHANGEANT LES ZEOLITHES FAU PAR CERTAINS ALCALINO-TERREUX OU LANTHANIDES, QUI VONT SE PLACER PREFERENTIELLEMENT DANS LES CAGES SODALITES, RENDANT L'ACCES DIFFICILE AUX IONS CU. CET ECHANGE PREALABLE AVEC UN CO-CATION PEUT AUSSI S'ENVISAGER AVEC LA ZEOLITHE EMT. CES NOUVEAUX CATALYSEURS FONT L'OBJET D'UN BREVET. EN PRESENCE DE NO#2 DANS LE MELANGE REACTIONNEL, UNE SYNERGIE DU MELANGE SUR LA CONVERSION DES NOX A ETE OBSERVEE A BASSE TEMPERATURE ET ELLE EST MAXIMALE POUR UN RAPPORT NO/NO#2 1. AU-DELA DE CE RAPPORT LA FORMATION DE NITRATE D'AMMONIUM DEVIENT IMPORTANTE, ET CONDUIT A DE FORTES TENEURS EN N#2O SUR LES CATALYSEURS CU-FAU. PAR CONTRE, LES NOUVEAUX CATALYSEURS BREVETES NE FORMENT QUE DE TRES FAIBLES QUANTITES DE N#2O QU'A PARTIR DE 773 K, ET REPONDENT ALORS A TOUTES LES EXIGENCES INDUSTRIELLES POUR LES USINES D'ACIDE NITRIQUE OU LES CENTRALES THERMIQUES.

Book Catalyseurs    base de z  olithes   chang  es au fer et au cuivre  Application pour le proc  d   SCR des NOx en pr  sence de NH3 pour les moteurs Diesel

Download or read book Catalyseurs base de z olithes chang es au fer et au cuivre Application pour le proc d SCR des NOx en pr sence de NH3 pour les moteurs Diesel written by Houda Jouini and published by GRIN Verlag. This book was released on 2022-01-12 with total page 168 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Thèse de Doctorat de l’année 2018 dans le domaine Chimie - Science des Matériaux, note: "-", Université de Tunis El Manar (Faculté des Sciences de Tunis), langue: Français, résumé: L’utilisation des combustibles fossiles comme source d’énergie conduit à une formation importante de gaz nuisibles à l’environnement tels que les oxydes de soufre (SO2 et SO3), le dioxyde de carbone (CO2) et les oxydes d’azote (NOx). Les NOx sont à l’origine des phénomènes environnementaux inquiétants tels que les pluies acides, la formation des brouillards oxydants et la diminution de la couche d’ozone stratosphérique. Au cours des trente dernières années, de grands efforts ont été entrepris pour résoudre le problème posé par les NOx et de nombreuses techniques pour limiter leur formation ont été développées. Ces efforts ont mené au développement de nouveaux procédés d’abattement catalytique des NOx particulièrement dans le secteur automobile. La réduction directe des oxydes d’azote par les hydrocarbures imbrûlés à la sortie du moteur a été la première technologie testée mais sans grand succès. Une approche alternative à cette solution s’est basée sur la réduction catalytique sélective des NOx en présence d’ammoniac (NH3-SCR). Ce procédé décompose les oxydes d’azote en présence d’un catalyseur en formant de la vapeur d'eau et de l'azote, deux substances non nocives pour l'environnement. La technologie SCR peut atteindre une réduction des NOx dépassant 95% dans les processus de combustion et peut répondre à une législation future plus stricte. Ce dispositif de dépollution est appelé à se généraliser à partir de septembre 2014 avec l'application des normes Euro 6. Pour répondre à cette norme, les constructeurs automobiles ont eu fort à faire avec les moteurs Diesel qui rejettent beaucoup d'oxydes d'azote. Dans une situation pareille, le catalyseur conventionnel V2O5/TiO2 n’est plus performant, alors les recherches se sont orientées vers les zéolithes échangées aux métaux de transition connus pour leurs multiples avantages.

Book Impact des min  raux sodium et phosphore sur les propri  t  s de catalyseurs Cu FER d  di  s    la r  duction s  lective des oxydes d azote par l ammoniac

Download or read book Impact des min raux sodium et phosphore sur les propri t s de catalyseurs Cu FER d di s la r duction s lective des oxydes d azote par l ammoniac written by Marie-Laure Tarot and published by . This book was released on 2018 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Afin de limiter les rejets de polluants dans l'atmosphère par les véhicules, les normes Euro ont été mises en place en Europe à partir des années 1990. Ces normes sont de plus en plus strictes. Par exemple, pour les cas des poids lourds, le maximum d'émission des NOx a été divisé par cinq lors du passage Euro V (2009) à Euro VI (2014). Parallèlement à cela, certaines flottes captives de poids lourds roulent au 100 % biodiesel. Or, ce carburant contient des minéraux (Na, K, P) qui peuvent interagir avec la ligne de dépollution des gaz d'échappement.Dans ces travaux, l'étude a porté sur l'impact de Na et P déposés séparément ou simultanément sur des catalyseurs de réduction catalytique sélective des oxydes d'azote par l'ammoniac (NH3-SCR) à base de zéolithe Ferrierite (FER) contenant du cuivre.En mettant en relation les activités catalytiques en NH3-SCR et les différentes caractérisations mises en œuvre avant et après ajout des minéraux, il a été conclu que l'ajout de sodium entrainait une perte d'activité à basse température ( 300 °C) liée à l'empoisonnement des sites acides du catalyseur, et que la perte d'activité à haute température ( 450 °C) est liée à la formation de CuO. Cette formation de CuO est due à un échange entre le cuivre et le sodium lors de l'empoisonnement par voie aqueuse. Pour l'empoisonnement au phosphore, la désactivation à basse température (

Book R  duction catalytique s  lective des oxydes d azotes par l ammoniac

Download or read book R duction catalytique s lective des oxydes d azotes par l ammoniac written by Guillaume Pétaud and published by . This book was released on 2019 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Les oxydes d'azotes (NOx) sont un des groupes majeurs de polluants primaires émis dans l'atmosphère, principalement par les transports et l'industries, dont leur réduction constitue un enjeu sociétal crucial. Afin de répondre à l'évolution de normes environnementales plus exigeantes, la diminution des NOx est notablement explorée via la réaction clef de Réduction Catalytique Sélective par l'ammoniac (NH3-RCS) en employant des catalyseurs à base de cuivre et de fer. Le développement maîtrisé et perfectionné de cette solution requiert une profonde compréhension du système catalytique et ce à différentes échelles. Cette étude vise ainsi à développer un modèle cinétique multi-sites pour la représentation des performances NH3-RCS, par l'exploration des propriétés physico-chimiques, de surface et catalytiques d'une série de catalyseurs zéolitiques microporeux (Chabazite) supportant le cuivre. Cette série de catalyseurs imprégnés, échangés et « One-pot » permit la profonde caractérisation de différentes configurations de sites actifs dont les impacts sur les comportements catalytiques furent étudiés et identifiés selon différentes conditions opératoires. Ainsi, le modèle permit de prendre en considération, via la distinction selon leur nature, de 5 sites majeurs : la compétition d'adsorption, l'impact de l'eau, la formation et décomposition d'intermédiaires clefs et un schéma réactionnel précis, de représenter les activités des différents catalyseurs. De plus, l'étude In-situ de la surface de ces catalyseurs via spectrométrie infra-rouge à réflexion diffuse (DRIFT) fut complémentaire à la compréhension des dynamiques de surface et l'identification des mécanismes du procédé catalytique.

Book Recherche de nouveaux catalyseurs dans la r  duction du monoxyde d azote par l ammoniac

Download or read book Recherche de nouveaux catalyseurs dans la r duction du monoxyde d azote par l ammoniac written by Jean-Franc̜ois Lamonier and published by . This book was released on 1993 with total page 276 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Dans ce travail, nous avons étudié les performances de nouveaux systèmes catalytiques dans la réduction sélective du monoxyde d'azote par l'ammoniac avec comme objectif une amélioration éventuelle par rapport aux catalyseurs déjà employés dans les procédés industriels, soit sur le plan de leur activité ou de leur sélectivité ou de leur coût. Dans cette optique nous avons, dans une première partie, testé des catalyseurs qui ont déjà fait l'objet d'études et d'applications dans le domaine de la réduction des NOx: un Pt/Al2O3, un V2O5/TiO2 et un Cu/zéolithe de manière à pouvoir les comparer à nos nouveaux catalyseurs. Dans une seconde partie nous nous sommes intéressés à trois nouveaux matériaux catalytiques: WC, Cr7C3 et une boue rouge, déchêt de la fabrication de l'aluminium qui contient une grande quantité d'oxyde ferrique. Enfin, la troisième partie a été consacrée à des catalyseurs composites qui associent le cuivre, qui donne d'excellents résultats quand il est déposé dans une zéolithe Y, à l'un des matériaux testés dans la seconde partie. A l'aide de diverses techniques de caractérisation physico-chimiques nous avons essayé d'établir des corrélations entre la structure de ces différents solides et leurs propriétés catalytiques. Sur le plan des performances catalytiques, nous avons montré que les solides de type carbure et la boue rouge seule n'ont que peu d'intérêt. Par contre, leur utilisation en association avec le cuivre donne de bons résultats.

Book Catalyseurs et m  canismes d   limination des oxydes d azote en milieu oxydant

Download or read book Catalyseurs et m canismes d limination des oxydes d azote en milieu oxydant written by Denis Tachon and published by . This book was released on 1994 with total page 210 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: LES GAZ D'ECHAPPEMENT DE MOTEURS DIESEL CONTIENNENT, ENTRE AUTRES COMPOSES, DES OXYDES D'AZOTE ET DU DIOXYDE DE SOUFRE, RESPONSABLES NOTAMMENT DU PHENOMENE DES PLUIES ACIDES. DANS LE CADRE DE LA DEPOLLUTION DE CES GAZ, DES CATALYSEURS AU CUIVRE SUPPORTE SUR MESOPOREUX ET SUR ZEOLITHES ONT ETE PREPARES PAR IMPREGNATION OU PAR ECHANGE. APRES CALCINATION SOUS AIR, CES SOLIDES ONT ETE CARACTERISES PAR SPECTROMETRIE D'EMISSION PLASMA, DIFFRACTION DE RAYONS X, ADSORPTION ET DESORPTION D'AZOTE A 77 K, REDUCTION PAR H#2 EN TEMPERATURE PROGRAMMEE, DESORPTION DE NO EN TEMPERATURE PROGRAMMEE ET SPECTROMETRIE F.T.I.R. APRES ADSORPTION DE PYRIDINE. IL S'AVERE QUE 2 ESPECES CU(II) COEXISTENT: L'ION ISOLE CU#2#+ ET DES AGGREGATS DE CUO. LEUR PROPORTION DEPEND DE LA TENEUR EN CUIVRE ET DE LA NATURE DU SUPPORT. L'ETUDE DE LA REDUCTION CATALYTIQUE SELECTIVE DE NO PAR N-C#1#0H#2#2, EN PRESENCE DE O#2 SUIVIE PAR SPECTROMETRIE DE MASSE, MONTRE QUE LA REDUCTION EN N#2 INTERVIENT SIMULTANEMENT SUR SITES ACIDES ET SUR SITES CUIVRE. L'ACTIVITE DES SITES PROTONIQUES EST MOINS ELEVEE ET LE MECANISME S'APPARENTERAIT A LA NITRATION DU DECANE. D'AUTRE PART, LES IONS CU#2#+ SONT BIEN PLUS ACTIFS QUE CUO. SUR MORDENITES ECHANGEES PAR NA#+ ET CU#2#+, LA CONVERSION DE NO EST PROPORTIONNELLE A LA TENEUR EN CU#2#+. DE PLUS, L'ACTIVITE DES SITES CU#2#+ SEMBLE PEU DEPENDANTE DE LA STRUCTURE DE LA ZEOLITHE: LE ROLE DU SUPPORT EST DONC DE DISPERSER AU MIEUX LES ESPECES ACTIVES. ENFIN, LA REDUCTION DE CU(II) SUR CATALYSEURS ZEOLITHIQUES, EST CORRELEE A LA TEMPERATURE DE REDUCTION DE NO A CONVERSION FIXE, COHERENT AVEC L'EXISTENCE D'UNE ETAPE DENOX

Book R  duction catalytique s  lective des oxydes d azote  NOx  provenant d effluents gazeux industriels par l hydrog  ne ou le m  thane

Download or read book R duction catalytique s lective des oxydes d azote NOx provenant d effluents gazeux industriels par l hydrog ne ou le m thane written by Marion Pirez and published by . This book was released on 2004 with total page 217 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: L'objectif de ce travail de recherche concerne la réduction des émissions de polluants atmosphériques tels que les oxydes d'azote (NOx), présents dans les effluents des installations industrielles. Actuellement, la réduction catalytique sélective des NOx par l'ammoniac est un procédé efficace dans un domaine de température compris entre 200ʿC et 400ʿC. Cependant, l'introduction de normes de plus en plus restrictives devrait concerner un panel d'installations de plus en plus important pour lesquelles ce procédé n'est plus adapté. Dans ces conditions, l'emploi d'autres réducteurs tels que l'hydrogène ou le méthane s'avère intéressant pour des applications respectivement basse et haute température. Ce travail comporte deux aspects qui sont d'une part, le choix du réducteur, l'hydrogène ou le méthane et, d'autre part, la mise au point d'un catalyseur constitué d'un support tel que les pérovskites ou les oxydes mixtes cérine-zircone, sur lequel est dispersé une phase active, les métaux nobles (Palladium, Platine). Le catalyseur doit convertir NO sélectivement en N2, en présence d'un excès d'oxygène, de vapeur d'eau et de dioxyde de soufre. Dans cette étude, nous avons montré que l'interaction entre le métal noble et le support, générée au cours de l'activation du catalyseur est un paramètre essentiel, qui permet de minimiser les phénomènes inhibiteurs de l'eau et du dioxyde de soufre sur les performances catalytiques, notamment en réduction de NO par l'hydrogène.

Book R  duction catalytique s  lective des oxydes d azote par le d  cane en atmosph  re riche en oxyg  ne

Download or read book R duction catalytique s lective des oxydes d azote par le d cane en atmosph re riche en oxyg ne written by Elisabeth Ensuque and published by . This book was released on 1996 with total page 146 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: NOUS AVONS PREPARE PAR PRECIPITATION DU SUPPORT ZIRCONE SULFATEE PUIS ECHANGE DE LIGANDS EN MILIEU ORGANIQUE DES SOLIDES PRESENTANT DE PETITS CRISTALLITES D'OXYDE DE CUIVRE A TENEURS EN SOUFRE ET CUIVRE VARIABLES. LES RESULTATS OBTENUS PAR THERMODESORPTION D'ACETONITRILE ONT MONTRE UNE NETTE AUGMENTATION DU NOMBRE ET DE LA FORCE DES SITES ACIDES LORSQUE LA TENEUR EN SOUFRE AUGMENTE. L'ACIDITE PASSE PAR UN MAXIMUM POUR UNE TENEUR EN SOUFRE PROCHE DE QUATRE POURCENT. DIVERSES CARACTERISATIONS PHYSICO-CHIMIQUES ONT PERMIS D'EXCLURE LA PRESENCE D'IONS CUIVRE DEUX ISOLES, ET DE CONCLURE A LA FORTE INFLUENCE DE L'ENVIRONNEMENT DES ESPECES SULFATES SUR L'ETAT ELECTRONIQUE DES ESPECES OXYDE DE CUIVRE. LES ESPECES OXYDE DE CUIVRE PRESENTENT UNE ACCESSIBILITE RELATIVEMENT IMPORTANTE. DANS NOS CONDITIONS EXPERIMENTALES, LA PRESENCE DES DEUX FONCTIONS REDOX ET ACIDE EST ESSENTIELLE POUR OBTENIR UNE CONVERSION ET SELECTIVITE ELEVEE SUR LA PLUS LARGE GAMME DE TEMPERATURE. SANS ESPECES SULFATES, LE CATALYSEUR A BASE D'OXYDE DE CUIVRE DEPOSE SUR ZIRCONE EST SELECTIF UNIQUEMENT AUX BASSES TEMPERATURES ET DU DIOXYDE D'AZOTE SE FORME AU-DELA DE CETTE TEMPERATURE. LE SCHEMA REACTIONNEL ENVISAGE A HAUTE TEMPERATURE SERAIT LE SUIVANT: SUR CATALYSEUR A BASE D'OXYDE DE CUIVRE DEPOSE SUR ZIRCONE: FORMATION DE DIOXYDE D'AZOTE, SUR CATALYSEUR A BASE D'OXYDE DE CUIVRE DEPOSE SUR ZIRCONE SULFATEE: ETAPE D'OXYDATION DE L'OXYDE D'AZOTE EN DIOXYDE D'AZOTE SUR LES ESPECES CUIVRE SUIVIE DE L'ETAPE DE REDUCTION AVEC FORMATION D'UN INTERMEDIAIRE NITRE SUR SITES ACIDES. DANS CETTE ETUDE, NOUS AVONS AINSI MONTRE QUE LA REDUCTION CATALYTIQUE SELECTIVE DE L'OXYDE D'AZOTE PAR LE DECANE SUR DES CATALYSEURS POSSEDANT UNE FONCTION OXYDANTE ET UNE FONCTION ACIDE PROCEDE PAR UN MECANISME BIFONCTIONNEL

Book REDUCTION CATALYTIQUE DU MONOXYDE D AZOTE ASSISTEE PAR L OXYDATION MENAGEE DU METHANE SUR UN CATALYSEUR CO PD HMOR

Download or read book REDUCTION CATALYTIQUE DU MONOXYDE D AZOTE ASSISTEE PAR L OXYDATION MENAGEE DU METHANE SUR UN CATALYSEUR CO PD HMOR written by MARC.. BERGER and published by . This book was released on 2000 with total page 147 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: LA DESTRUCTION DES OXYDES D'AZOTE NOX (X = 1,2) EST UN ENJEU IMPORTANT POUR LA DEPOLLUTION D'EFFLUENTS INDUSTRIELS. DEUX METHODES CATALYTIQUES SONT TRES ETUDIEES : LA DECOMPOSITION DU MONOXYDE D'AZOTE OU LA REDUCTION DE CE DERNIER PAR UN HYDROCARBURE. LA PRESENTE ETUDE, DE NATURE FONDAMENTALE, A POUR BUT DE COMPRENDRE LES PHENOMENES A L'ECHELLE MOLECULAIRE, ET D'ETABLIR LES SEQUENCES D'ETAPES ELEMENTAIRES (CYCLES CATALYTIQUES) METTANT EN JEU REACTIFS ET SITES CATALYTIQUES DANS LA REACTION DENOX SUR LE CATALYSEUR CO-PD/HMOR EN PRESENCE DE METHANE COMME REDUCTEUR. DANS UNE PREMIERE PARTIE, LA DIFFERENCE DE COMPORTEMENT ENTRE DES CATALYSEURS DITS DE DECOMPOSITION DU MONOXYDE D'AZOTE, DE TYPE CU/HZSM-5 ET CEUX DITS DE REDUCTION DU MONOXYDE D'AZOTE PAR LE METHANE, DE TYPE CO/HZSM-5, A ETE EXPLICITEE. LE BUT DE LA SECONDE PARTIE ETAIT DE COMPRENDRE LE FONCTIONNEMENT DU CATALYSEUR CO-PD/HMOR : L'APPROCHE MECANISTIQUE A PERMIS DE METTRE EN EVIDENCE LES TROIS FONCTIONS NECESSAIRES A LA REACTION DENOX. TOUT D'ABORD, LE CATION CO 2 + ECHANGE DANS LA ZEOLITHE EST LE SITE D'ADSORPTION DU MONOXYDE D'AZOTE SOUS FORME DINITROSYLE. SUR CE SITE, LE MONOXYDE D'AZOTE SE DECOMPOSERA A LA TEMPERATURE DE LA REACTION. LES PARTICULES D'OXYDE DE COBALT A L'EXTERIEUR DES GRAINS DE ZEOLITHE, SONT RESPONSABLES DE L'OXYDATION DE MONOXYDE D'AZOTE EN DIOXYDE D'AZOTE, CE DIOXYDE D'AZOTE PERMETTRA L'OXYDATION MENAGEE DU METHANE. ENFIN, L'ACTIVATION DU METHANE, QUI CORRESPOND A SON OXYDATION PARTIELLE EN METHANOL ET FORMALDEHYDE, S'OPERE SUR LES PARTICULES D'OXYDE DE PALLADIUM. L'EXISTENCE DE CES TROIS SITES DIFFERENCIES, DONC DES TROIS FONCTIONS NECESSAIRES A LA REDUCTION DU MONOXYDE D'AZOTE PAR LE METHANE, PERMET DE PROPOSER LE DESIGN DE NOUVEAUX CATALYSEURS POTENTIELLEMENT ACTIFS DANS CETTE REACTION.

Book Catalyseurs innovants pour la r  duction catalytique s  lective des oxydes d azote

Download or read book Catalyseurs innovants pour la r duction catalytique s lective des oxydes d azote written by Sandy Bachaalany and published by . This book was released on 2013 with total page 59 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt:

Book Vers une meilleure compr  hension de la r  duction s  lective des oxydes d azote par les hydrocarbures sur les catalyseurs    base d argent et d or support  s sur alumine

Download or read book Vers une meilleure compr hension de la r duction s lective des oxydes d azote par les hydrocarbures sur les catalyseurs base d argent et d or support s sur alumine written by Tesnim Chaieb and published by . This book was released on 2015 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Ces travaux de thèse ont porté sur l'étude approfondie de catalyseurs à base d'argent et d'or dans la réduction catalytique sélective des NOx par C3H6. Pour le système Ag/Al2O3, nous avons réussi à fournir une explication rationnelle de l'origine de l'existence d'un optimum d'activité pour une teneur en Ag de l'ordre de 2 %pds reporté à plusieurs reprises. La caractérisation par NOx-TPD des catalyseurs Ag/Al2O3 a permis d'attribuer l'origine de cet optimum à la teneur maximale en Ag pour laquelle la dispersion quasi-atomique de l'argent est préservée. Nous avons aussi démontré pour la première fois que l'activité des catalyseurs Ag/Al2O3 dans la réduction des NOx par C3H6 en présence de H2 augmentait lorsque la densité surfacique en Ag diminuait. Ceci a été expliqué par l'augmentation du nombre de sites du support pouvant adsorber les NOx lorsque la teneur en Ag diminue. Le système catalytique Au/Al2O3 a été également étudié. En diminuant le nombre de sites d'or dans le réacteur, un effet promoteur de H2 a été mis en évidence pour la première fois pour ce système dans la réduction des NOx par C3H6. Cet effet promoteur était plus important lorsque la teneur en Au diminue. L'activité catalytique du système Au/Al2O3 a été optimisée par la cérine, le catalyseur présentant 1%pds en CeO2 et 0,5%pds en Au a montré la meilleure conversion des NOx. L'activité catalytique d'un système Au-Ag/Al2O3 a également été examinée mais trouvée moins intéressante que celles des systèmes monométalliques. La conversion des NOx en N2 en présence de H2 sur un catalyseur Ag/Al2O3 a pu être améliorée de prés de 30 % en déposant l'argent sur un support prétraité hydrothermalement.

Book REDUCTION CATALYTIQUE SELECTIVE DES OXYDES D AZOTE PAR LE PROPENE EN EXCES D OXYGENE SUR PLATINE SUPPORTE NOUVELLE METHODE D ANALYSE TEMPORELLE SIMULTANEE DE LA SURFACE CATALYTIQUE ET DE LA PHASE GAZ PAR COUPLAGE IRTF   SM

Download or read book REDUCTION CATALYTIQUE SELECTIVE DES OXYDES D AZOTE PAR LE PROPENE EN EXCES D OXYGENE SUR PLATINE SUPPORTE NOUVELLE METHODE D ANALYSE TEMPORELLE SIMULTANEE DE LA SURFACE CATALYTIQUE ET DE LA PHASE GAZ PAR COUPLAGE IRTF SM written by JEAN-LUC.. FREYSZ and published by . This book was released on 2000 with total page 222 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: LE BUT DE CETTE ETUDE EST D'ATTEINDRE UNE MEILLEURE COMPREHENSION DU MECANISME DE LA REDUCTION CATALYTIQUE SELECTIVE (RCS) DES OXYDES D'AZOTE EN EXCES D'OXYGENE PAR UN HYDROCARBURE, SUR UN CATALYSEUR MODELE PT/SIO 2 (LE SUPPORT SILICE EST INACTIF). CETTE CATALYSE DENO X TROUVE SON APPLICATION DANS LA DEPOLLUTION DES GAZ D'ECHAPPEMENT DES MOTEURS DIESEL. LE POINT FORT DE NOTRE ETUDE EST LA POSSIBILITE D'ANALYSER SIMULTANEMENT LES ESPECES OBSERVEES SUR LA SURFACE DU CATALYSEUR (PAR IR) ET CELLE DE LA PHASE GAZ (PAR SM ET IR) DANS DES CONDITIONS REACTIONNELLES REALISTES. UNE ETUDE EN REGIME CONTINU MONTRE QUE LE PLATINE RESTE EN PARTIE REDUIT MALGRE L'EXCES D'OXYGENE. LA CONVERSION DENO X PRESENTE UNE COURBE EN CLOCHE NON SEULEMENT EN FONCTION DE LA TEMPERATURE, MAIS EGALEMENT DE LA CONCENTRATION EN OXYGENE. L'OXYDATION TOTALE DU PROPENE EST ATTEINTE A L'OPTIMUM DE CONVERSION DENO X. EN DECA DE CE POINT, QUI CORRESPONDRAIT A LA STCHIOMETRIE REDOX REELLE SUR LA SURFACE, DES COMPOSES C XH YO Z MIGRENT ET S'ACCUMULENT SUR LE SUPPORT. NOTONS EGALEMENT QUE NO 2 N'EST PAS UN INTERMEDIAIRE DE LA REACTION. UNE METHODE D'ETUDE NOUVELLE EN REGIME PULSE (AJOUT DE PULSES DE L'UN DES REACTIFS) NOUS A PERMIS DE CERNER LE MECANISME REACTIONNEL. LES DIFFERENCES D'EFFICACITE ENTRE HYDROCARBURES DEPENDENT DE LEURS FORCES D'ADSORPTION, DE LEURS VITESSES D'OXYDATION SUR PT ET DE L'EFFET D'ECRAN QU'ILS SONT CAPABLE D'OPPOSER A L'ADSORPTION DES OXYDANTS. SI L'ON NEUTRALISE CES PARAMETRES, LA REDUCTION DES NO X N'EST PLUS FONCTION QUE DU POUVOIR REDUCTEUR DE L'HYDROCARBURE. NOUS PROPOSONS DONC UN MODELE DANS LEQUEL L'HYDROCARBURE REDUIT LES SITES PLATINE (ELIMINE O A D S) ET LES PROTEGE DE L'ADSORPTION DE O 2, SITES SUR LESQUELS NO SE DISSOCIE AVEC RECOMBINAISON EN N 2 ET N 2O. L'ADSORPTION PLUS FACILE DE O 2 SUR LES ILOTS DE PT REDUITS LES PLUS IMPORTANTS IMPLIQUE UNE SELECTIVITE FORTE EN N 2O. UN DEUXIEME MECANISME, TRES MINORITAIRE, IMPLIQUERAIT UNE REACTION ENTRE NO ET UN INTERMEDIAIRE C XH YO Z.

Book Catalyseurs    base d or pour la r  duction catalytique s  lective des oxydes d azote par les hydrocarbures provenant de sources mobiles

Download or read book Catalyseurs base d or pour la r duction catalytique s lective des oxydes d azote par les hydrocarbures provenant de sources mobiles written by Duy Luan Nguyen and published by . This book was released on 2012 with total page 184 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Par ailleurs, la réduction des NOx est sensible aux tailles des particules les plus grosses semblant plus actives que les plus petites thermodynamiquement plus instables. Dans le contexte du post-traitement, où une recristallisation est souvent observée à haute température, ce dernier paramètre confère aux catalyseurs Au/Al2O3 un certain attrait pour un développement ultérieur. La seconde partie est consacré à la modification des catalyseurs Au/Al2O3 par ajout d’argent. Les méthodes co-précipitation et greffage montrent que les particules bimétalliques obtenues après activation thermique sous hydrogène sont peu actives. L’or et l’argent métalliques en interaction voient leurs propriétés électroniques perturbées ce qui a pour conséquence d’orienter la sélectivité en faveur des réactions d’oxydation des réducteurs par l’oxygène présent en grand excès. En revanche, l’imprégnation successive permet d’obtenir un gain substantiel en conversion des NOx lorsque Au et Ag préservent leur propriétés intrinsèques. Différents paramètres opératoires ont été examinés montrant l’intérêt de déposer Ag avant Au de façon à maintenir en surface un rapport atomique Au/Ag optimal.

Book R  duction s  lective catalytique des NOx par des compos  s oxyg  nes

Download or read book R duction s lective catalytique des NOx par des compos s oxyg nes written by Aurélien Flura and published by . This book was released on 2011 with total page 402 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Les moteurs Diesels connaissent un intérêt récent tout particulier car ils rejettent moins de CO2 que les moteurs essences à puissance égale, du fait qu'ils travaillent en "mélange pauvre", i.e. en excès d'oxygène. Ils présentent cependant l'inconvénient de former des NOx (NO et NO2), qui sont des polluants difficilement réductibles en azote en milieu oxydant. L'objectif de cette thèse est de proposer un catalyseur actif en réduction des NOx par l'éthanol (EtOH-SCR) à 200°C, qui est la température moyenne d'un échappement de moteur Diesel. Afin de répondre à cette problématique, un catalyseur connu pour être actif à 300°C en EtOH-SCR a été choisi : Ag/Al2O3. La première partie de ce manuscrit détaille les modifications apportées au catalyseur de référence (Ag/Al2O3) afin d'élargir sa fenêtre d'activité vers les basses températures. Le support alumine a été modifié par des ajouts de métaux de transition (Mn, Fe, Ti, Zn), puis un second métal a été ajouté en plus de l'argent sur Al2O3 (Ru, Ir, Cu, Co, Gd, In et Sc). Cette partie montre que l'activité des catalyseurs de type Ag/Al2O3 est limitée jusqu'à 300°C : le maximum de conversion des NOx en azote (34%) est obtenu avec le catalyseur modifié avec le ruthénium Ag-Ru(0,5%pds)/Al2O3. Les parties suivantes tentent d'expliquer pourquoi l'activité de ces catalyseurs est limitée à basse température. L'éthanol se transforme en acétaldéhyde et éthylène (entre autre) au cours de la réaction de réduction des NOx. Ces deux produits peuvent réagir avec les NOx pour conduire à la formation d'azote, mais la réaction de SCR avec l'acétaldéhyde ne débute qu'à 300°C, tandis que celle avec l'éthylène débute à 550°C. Seule la réaction entre l'éthanol et NO conduit à la formation d'azote avant 300°C. Il est finalement montré que cette réaction est limitée à 150°C par l'activation de l'éthanol sur les paires acides-bases de l'alumine, qui apparaissent par déshydratation de Al2O3 à environ 250°C. La réaction est ensuite limitée à 250°C car les nitrates réagissent difficilement avec l'éthanol pour former N2 avant 300°C. Au dessus de 300°C, il est montré que la formation d'azote est en compétition avec celle de NH3.

Book DESIGN D UN CATALYSEUR DE DENOX A PARTIR D UN MODELE GENERALISE DE REDUCTION DES OXYDES D AZOTE

Download or read book DESIGN D UN CATALYSEUR DE DENOX A PARTIR D UN MODELE GENERALISE DE REDUCTION DES OXYDES D AZOTE written by Olivier Gorce and published by . This book was released on 2001 with total page 247 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: L'OBJECTIF DE CETTE ETUDE EST DE REALISER DE DESIGN D'UN CATALYSEUR CAPABLE DE REDUIRE SELECTIVEMENT LES OXYDES D'AZOTE (NO X) EN N 2 PAR LE PROPENE, EN PRESENCE D'UN EXCES D'OXYGENE (CATALYSE DENO X) ET DE VAPEUR D'EAU, A PARTIR D'UN MODELE GENERALISE DE REDUCTION SELECTIVE DE MONOXYDE D'AZOTE (NO). D'APRES CE MODELE, TROIS REACTIONS CATALYTIQUES SIMULTANEES SONT NECESSAIRES A LA CATALYSE DE NO X : L'OXYDATION DE NO EN NO 2, LA REDUCTION DE NO EN N 2 ET L'ACTIVATION MENAGEE DE L'HYDROCARBURE EN ESPECES PARTIELLEMENT OXYGENEES (C XH YO Z). L'ORIGINALITE DE CETTE ETUDE REPOSE SUR L'UTILISATION D'UN OXYDE MIXTE DE CERINE-ZIRCONE (CEO 2-ZRO 2) COMME SUPPORT CATALYTIQUE. CE DERNIER PERMET L'OXYDATION DE NO EN NO 2 ET LA STABILISATION DE RHODIUM SOUS FORME CATIONIQUE EN SURFACE DE L'OXYDE. CE CATION ASSURE L'ADSORPTION ASSOCIATIVE DE 2 MOLECULES DE NO ET LEUR DISSOCIATION EN N 2. DEUX VOIES D'ACTIVATION DU PROPENE ONT ETE MISES EN EVIDENCE SELON LA TEMPERATURE. DES LA TEMPERATURE AMBIANTE, LA FORMATION DE COMPOSES DE TYPE RNO X SUR LE SUPPORT, VIA LA REACTION ENTRE NO 2 ET C 3H 6, PERMET D'ACTIVER LE PROPENE. EN EFFET, LEUR DECOMPOSITION VIOLENTE DES 110\C CONDUIT MAJORITAIREMENT A LA FORMATION DE NO, N 2O ET VRAISEMBLABLEMENT DE COMPOSES DE TYPE C XH YO Z, NECESSAIRES A LA REDUCTION SELECTIVE DE NO EN N 2. A PLUS HAUTE TEMPERATURE, L'ACTIVATION DU PROPENE A LIEU MAJORITAIREMENT SUR UN OXYDE DE PALLADIUM (PDO) PAR REACTION AVEC O 2. L'ACTIVITE OBSERVEE EN REDUCTION SELECTIVE DE NO X EN N 2 DU CATALYSEUR RH/PDO/CEO 2-ZRO 2 SYNTHETISE EST STABLE PENDANT PLUS DE 16 HEURES EN PRESENCE DE VAPEUR D'EAU. LE COUPLAGE D'UNE DECHARGE PLASMA FROID, FOURNISSANT NO 2 ET DES COMPOSES DE TYPE C XH YO Z, EN AMONT D'UN CATALYSEUR DENO X VOLONTAIREMENT SIMPLIFIE (RH/CEO 2-ZRO 2) A ETE ETUDIE. CETTE ASSOCIATION A PERMIS DE CONFIRMER LE ROLE DU RHODIUM CATIONIQUE, EN TANT QUE SITE DE REDUCTION DE NO EN N 2, ET DE VALIDER LE MODELE CATALYTIQUE A PARTIR DUQUEL LE CATALYSEUR RH/PDO/CEO 2-ZRO 2 AVAIT ETE REALISE.