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Book Combustion du noir de carbone et oxydation du prop  ne en absence et en pr  sence de SO2 sur des catalyseurs    base d oxyde de molybd  ne support   sur c  rine

Download or read book Combustion du noir de carbone et oxydation du prop ne en absence et en pr sence de SO2 sur des catalyseurs base d oxyde de molybd ne support sur c rine written by Roula Flouty and published by . This book was released on 2002 with total page 376 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Les catalyseurs à base de molybdène et de cérium ont été étudiés dans la combustion du noir de carbone et du propène. Ces réactions catalytiques ont été réalisées à des températures inférieures à 450°C. Selon la teneur en molybdène, ces catalyseurs ont été classés en deux groupes : le premier est celui de la cérine et des catalyseurs à faibles teneurs en molybdène présentant une bonne activité et une excellente sélectivité en CO2. Le second est celui des catalyseurs à fortes teneurs en molybdène et dont l'activité et la sélectivité e, CO2 sont plus faibles. Ces résultats ont pu être expliqués par la variation des propriétés physicochimiques des catalyseurs en présence de molybdène. Ainsi, la chute du nombre des sites actifs, la diminution de la surface spécifique ainsi que la variation du comportement rédox du catalyseur en présence de molybdène ont pu être liés à la variation du comportement catalytique. De plus, l'étude des catalyseurs dans les réactions d'oxydation du noir de carbone et du propèneen présence du SO2 a montré le rôle du molybdène contre l'empoisonnement de la cérine par le souffre. Plus la teneur en molybdène augmente, moins la sulfatation de la cérine est importante.

Book Design of Metal Catalysts for Carbon Monoxide Hydrogenation with High Activity  Selectivity and Stability

Download or read book Design of Metal Catalysts for Carbon Monoxide Hydrogenation with High Activity Selectivity and Stability written by Bang Gu and published by . This book was released on 2019 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: La synthèse de Fischer-Tropsch (FT) est l'un des moyens les plus pratiques de convertir les ressources carbonées alternatives, telles que le charbon, la biomasse, le gaz naturel et le gaz de schiste, en carburants et en produits chimiques à haute valeur ajoutée via le gaz de synthèse. Les hydrocarbures issus de la synthèse FT suivent une distribution large Anderson-Schulz-Flory (ASF). C'est donc un grand défi d'améliorer la sélectivité en hydrocarbures spécifiques. En plus de la sélectivité, la stabilité insuffisante des catalyseurs restreint une large implémentation de la synthèse FT dans l'industrie.Les effets dus à la promotion des catalyseurs au fer supporté par des nanotubes de carbone au bismuth et au plomb sur la synthèse directe d'oléfines légères à partir de gaz de synthèse ont été étudiés dans le chapitre 3. Par rapport aux catalyseurs au fer non promus, une vitesse de réaction de Fischer-Tropsch deux fois plus importante et une sélectivité considérablement plus élevée ont été observées. Une migration remarquable des promoteurs lors de l'activation du catalyseur et une décoration des nanoparticules de carbure de fer par les promoteurs ont été mis en évidence.Dans le chapitre 4, en utilisant un large éventail de techniques ex situ et in situ, nous avons découvert, plusieurs effets synergiques majeurs issus du nanoconfinement du fer dans les nanotubes de carbone et de sa promotion au bismuth et au plomb sur la structure et les performances catalytiques. Le nanoconfinement du fer dans les nanotubes de carbone, associé à la promotion au Bi ou au Pb, permet d'obtenir un rendement en oléfines légères dix fois plus élevé. Le nanoconfinement conduit principalement à des meilleures dispersion et stabilité, tandis que l'activité intrinsèque du fer (TOF) reste inchangée. La promotion au Bi et au Pb entraîne une augmentation majeure du TOF dans les catalyseurs confinés et non confinés. Apres l'optimisation, la synthèse Fischer-Tropsch se produit sous pression atmosphérique avec une conversion élevée et une sélectivité accrue en oléfines légères sur les catalyseurs promus et confinés.Dans le chapitre 5, nous avons examiné l'effet de la taille des particules de fer dans les catalyseurs confinés sur la conversion du gaz de synthèse en oléfines Nous avons démontré d'un part, que le TOF augmente lors que la taille des nanoparticules de fer confinés promues ou non-promues augmente de 2.5 à 12 nm. D'autre part, la sélectivité en olefines légères dépend fortement de la promotion. Dans les catalyseurs non-promus, la taille des particules de fer encapsulées dans les nanotubes de carbone ne produit aucun effet notable sur la sélectivité en oléfines légères, tandis que dans les catalyseurs promus au Bi et au Pb, la sélectivité en oléfines légères était supérieure sur les petites nanoparticules de fer et diminuait avec l'augmentation de la taille de nanoparticules.Dans le chapitre 6, nous avons élaboré une nouvelle approche pour la synthèse d'oléfines alpha linéaires lors de la synthèse de FT à basse température sur les catalyseurs à base de Co. Nous avons constaté que la co-alimentation du syngas en acides carboxyliques induisait une modification de la sélectivité et son déplacement vers les oléfines alpha. La sélectivité en olefines alpha atteint 39 % en présence des acides.En fin, nous avons proposé une nouvelle stratégie pour améliorer considérablement la stabilité des catalyseurs Co et Ni pour l'hydrogénation du CO via leur promotion au bismuth. Les catalyseurs promus ont démontré une stabilité exceptionnelle lors de la réaction. Les expériences menées ont révélé l'auto-régénération continue du catalyseur au cours de la réaction via l'oxydation du carbone déposé par l'oxygène généré lors de la dissociation du CO à l'interface de nanoparticules métalliques et du promoteur de bismuth. La formation d'une couche de bismuth protégeait également les nanoparticules métalliques du frittage.

Book Etude de la combustion catalytique de particules carbon  es sur des syst  mes oxydes

Download or read book Etude de la combustion catalytique de particules carbon es sur des syst mes oxydes written by Claire Pruvost-Bonnaillie and published by . This book was released on 2001 with total page 237 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Les objectifs de ce travail sont de tester la réactivité et la sélectivité en CO2 de catalyseurs oxydes promus par des ajouts d'ions Cu2+ et/ou K+ mais aussi d'étudier le mécanisme d'oxydation des particules carbonées. Un dispositif alliant les analyses thermiques (gravimétriques et différentielles) et la chromatographie a permis de mesurer la réactivité et la sélectivité en CO2 des catalyseurs. Pour les oxydes purs, la réactivité et la sélectivité en CO2 respecte l'ordre CeO2>ZrO2>TiO2>Al2O3. Des conditions de contact important accroissent les interactions entre le carbone et l'oxyde, favorisant l'oxydation du carbone. Néanmoins, la présence d'oxygène gazeux au niveau de la surface d'échange entre le carbone et le catalyseur est essentiel pour amorcer la réaction de combustion. Lors de l'étude des oxydes promus par des ajouts d'ions Cu2+, il a été montré que les ions cuivriques assurent un effet promoteur de contact entre le carbone et le catalyseur et permettent également d'améliorer la sélectivité en CO2. Une augmentation importante de la réactivité du solide à base de TiO2 suite à l'ajout d'ions Cu2+ a pu être corrélée à la présence de CuO au sein du catalyseur Cu/TiO2. L'action catalytique des espèces cuivriques répond aux caractéristiques d'un mécanisme rédox. Outre l'effet promoteur de contact et de sélectivité, la présence d'ions K+ sur les oxydes CeO2, Al2O3, TiO2 et ZrO2 permet essentiellement d'augmenter la vitesse d'oxydation du carbone. Enfin, un ajout conjoint des ions Cu2+ et K+ a été réalisé sur les oxydes TiO2 et ZrO2. Une amélioration notable de réactivité est obtenue sur K-Cu/ZrO2 en condition de faible contact et sur K-Cu/TiO2 en condition de fort contact. Cette observation a été reliée à la présence de CuO à la surface de K-Cu/TiO2, permettant un mécanisme rédox alors que sur K-Cu/ZrO2, les Cu2+ sont bien dispersés et ne participent pas à la réactivité. Les propriétés du potassium concernant sa capacité à augmenter la vitesse de combustion du noir de carbone sont conservées pour les deux oxydes ternaires.

Book Comparaison des performances catalytiques des syst  mes oxydes de Ce  Al et Mn dans l oxydation totale des particules carbon  es et le vaporeformage du m  thanol

Download or read book Comparaison des performances catalytiques des syst mes oxydes de Ce Al et Mn dans l oxydation totale des particules carbon es et le vaporeformage du m thanol written by Elias Saab and published by . This book was released on 2007 with total page 190 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Les particules carbonées sont une des sources de la pollution atmosphérique. Leur collecte se fait par des filtres à particules suivie par leur élimination par voies catalytiques ou thermiques. Une autre possibilité pour la réduction de la pollution atmosphérique sera de s’orienter vers des sources d’énergies propre en remplacement des énergies fossiles. Dans ce but, des catalyseurs à base de cérium, aluminium et manganèse ont été étudiés dans la combustion du noir de carbone ainsi que dans la réaction de vaporeformage du méthanol afin de produire de l’hydrogène pour les piles à combustibles. Concernant la combustion du noir de carbone, deux types de contacts entre les particules de carbone et le catalyseur ont été étudiés. Le contact faible et le contact fort. Le noir de carbone est caractérisé par la présence de centres paramagnétiques intrinsèques qui sont sensibles à l’oxygène de l’air. La formation de nouvelles espèces attribuables à des spins paramagnétiques localisés à l’interface du catalyseur-NC, est mise en évidence suite au contact fort entre les deux solides. Dans ces conditions, la cérine et contrairement à l’alumine, se montre performante dans la réaction de combustion du noir de carbone. Des catalyseurs xMn/Ce et xMn/Al (x allant de 10-4 à 1) ont été préparés et activés à 600°C. L’ajout de manganèse améliore la réactivité catalytique de ces solides vis-à-vis de la combustion du noir de carbone. L’augmentation de la teneur en manganèse rend l’oxydation du noir de carbone possible à des températures proches de celles obtenues dans un pot d’échappement. Les catalyseurs présentent essentiellement la phase Mn2O3 à leur surface avec une présence plus marquée d’espèces Mn(II) dans le cas de l’alumine par rapport à la cérine. La mise en contact du noir de carbone avec le manganèse déposé sur la cérine provoque la réduction des espèces manganèse et contribue à la réactivité de ces solides. La faible réactivité des catalyseurs Mn/Al a été expliquée par la forte stabilité des espèces manganèse se trouvant sur l’alumine. Tout ces catalyseurs sont totalement sélectifs pour la formation du CO2. Les performances catalytiques de ces solides utilisés dans la réaction de vaporeformage du méthanol pour la production de l’hydrogène gazeux, restent en dessous de celles obtenues pour des catalyseurs à bases d’oxydes de métaux de transition (Cr, Co, Ni, Mo,...) considérés comme l’état de l’art actuel dans ce domaine. Néanmoins, des catalyseurs à base de cuivre imprégné sur un système binaire cérine-alumine, se montrent très performants et prometteurs pour la production de H2 alimentant les piles à combustibles.

Book Effets du soufre sur des catalyseurs de type  pi  ge    NOx     base de baryum et  ou  d oxydes r  ductibles

Download or read book Effets du soufre sur des catalyseurs de type pi ge NOx base de baryum et ou d oxydes r ductibles written by Sanaâ Elbouazzaoui and published by . This book was released on 2005 with total page 133 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Afin de réduire les émissions de dioxyde de carbone, gaz à effet de serre, les constructeurs s’orientent vers l’utilisation de moteurs fonctionnant en mélange pauvre (excès d’oxygène par rapport au carburant). Dans ces conditions oxydantes, le catalyseur classique « trois voies » est incapable de réduire les NOx, d’où la nécessité de développer de nouvelles techniques parmi lesquelles le "piège à NOx " (NOx storage and reduction catalyst ou NSR). Cependant le soufre présent dans les carburants empoisonne les pièges à NOx en désactivant la fonction de stockage. La régénération du catalyseur est réalisée à haute température, par injection de pulses de carburant, ce qui pénalise le fonctionnement du moteur. L’objectif de ce travail est de mieux comprendre les effets du SO2 sur des catalyseurs de type "piège à NOx" à base de baryum et (ou) d’oxydes réductibles. La présence des sulfates (aluminium, baryum) entraîne une perte des propriétés de stockage des NOx mais n’affecte pas l’activité de la fonction métallique en oxydation du NO. Un traitement oxydant jusqu’à 800°C ne permet pas d’éliminer les sulfates sur les catalyseurs modèles Pt/Ba/Al mais à l’inverse tend à les stabiliser sous forme de sulfates de baryum massiques. En revanche, la présence de CO2 et de vapeur d’eau lors du traitement réducteur à (650°C) permet la récupération totale de la capacité de stockage des NOx bien que l’ensemble des sulfates de baryum massiques soit encore présent. Les oxydes réductibles à base de Ce-Zr éventuellement modifiés présentent un fort potentiel lié à la désulfatation avec une élimination du soufre pratiquement complète à 550°C. Ce traitement s’accompagne d’une bonne régénération de la capacité de stockage des NOx. Par ailleurs les oxydes réductibles démontrent des performances de stockage des NOx comparables voire supérieures à celles de catalyseurs modèles contenant du baryum, notamment à basse température

Book NOx formation and reduction by a coal  a lignite  an anthracite and a petroleum coke in conditions of cement plant calciner

Download or read book NOx formation and reduction by a coal a lignite an anthracite and a petroleum coke in conditions of cement plant calciner written by Julien Cances and published by . This book was released on 2006 with total page 229 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: L'industrie cimentière est extrêmement consommatrice d'énergie. Cette énergie est principalement fournie par la combustion de solides carbonés pulvérisés. Jusqu'à 60 % de cet apport en combustible peut être injecté dans le précalcinateur. La combustion de solides carbonés produit des polluants, au premier rang desquels on trouve les NOx. Plusieurs techniques de réduction de NOx existent à l'heure actuelle. L'une des plus prometteuses en terme d'efficacité, conjuguée à son coˆut, est le “reburning” qui consiste en une injection secondaire de combustible, créant ainsi une zone riche et favorable à la réduction des NOx. L'injection de combustibles solides dans les précalcinateurs de cimenteries s'apparente à cette technique. Ces solides interagissent avec les NOx par différents mécanismes : par l'intermédiaire de réactions dans la phase gaz avec les matières volatiles dégagées lors de la pyrolyse ; par l'intermédiaire de réactions hétérogènes entre le résidu solide et son environnement gazeux : l'oxydation du char qui produit des espèces azotées et la réduction du NO sur le char. Une démarche couplée d'expérimentations et de modélisation a été développée pour déterminer l'influence relative de ces différents phénomènes. Les combustibles utilisés sont de quatre types distincts et sont communément utilisés dans les cimenteries : lignite, charbon, anthracite et petcoke. Ainsi, les réactions hétérogènes élémentaires – dévolatilisation, oxydation du char et réduction du NO sur le char – ont-elles été caractérisées individuellement par des expériences et des modélisations spécifiques. On observe une forte disparité entre les quatre combustibles, autant sur les paramètres cinétiques des réactions hétérogènes que sur la quantités de matières volatiles dégagées. Enfin, les expériences et modélisations représentatives de l'ensemble des réactions qui se déroulent simultanément lors du reburning dans les conditions précalcinateur de cimenteries ont été conduites. Il apparaît que l'effet de la réduction du NO dans la phase gaz est du même ordre de grandeur que l'effet de la réduction sur le char après un temps de séjour des particules de 2 s. La réduction du NO sur le char croît continuellement avec la température alors que la réduction dans la phase gaz présente des singularités en fonction de la température pour les combustibles : la réduction du NO est plus faible à 900C dans le cas du lignite et du charbon qu'à 800 et 1000C. L'étude détaillée de ces singularités a été menée et a permis de déterminer les chemins réactionnels intervenant dans la formation et réduction de NOx dans la phase gazeuse

Book Aspects catalytiques d oxydes Cu Ce Al O dans la r  action de combustion du noir de carbone et leur   volution vis    vis du vieillissement

Download or read book Aspects catalytiques d oxydes Cu Ce Al O dans la r action de combustion du noir de carbone et leur volution vis vis du vieillissement written by Carole Decarne and published by . This book was released on 2002 with total page 404 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Dans ce travail les propriétés catalytiques de solides à base d'oxydes de cuivre, de cérium et d'aluminium ont été évaluées dans la réaction de combustion du Noir de Carbone (NC) et d'oxydation du monoxyde de carbone. De plus, une étude du vieillissement des catalyseurs vis-à-vis de la combustion du NC a été menée. Il s'avère que le système Ce-Al-O est performant vis-à-vis de la combustion du NC. L'introduction de cuivre en faible teneur au système n'entraîne pas de modifications notables de la réactivité du solide vis-à-vis de cette réaction. Seule l'augmentation de la teneur en cuivre améliore les propriétés catalytiques du système. Cette amélioration est probablement liée à la formation de CuO massique pour de forte teneur en cuivre. En effet, cette espèce est très réactive vis-à-vis de la combustion du NC, beaucoup plus que le cuivre dispersé habituellement observé pour les solides à faible teneur en cuivre. Le mécanisme réactionnel de combustion du NC en présence de solides à base de cuivre passe par une réaction de réduction du cuivre, ce dernier retrouvant son état initial à la fin de la combustion...

Book COMBUSTION CATALYTIQUE DU METHANE AU CONTACT DE PALLADIUM SUPPORTE

Download or read book COMBUSTION CATALYTIQUE DU METHANE AU CONTACT DE PALLADIUM SUPPORTE written by MARIA DA GRACA.. DE ALMEIDA CARNEIRO-DA-ROCHA and published by . This book was released on 1995 with total page 239 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: L'OXYDATION TOTALE DU METHANE, CONDUITE A BASSES TEMPERATURES, EN PRESENCE D'UN CATALYSEUR HETEROGENE, PERMET A LA FOIS D'ELIMINER L'HYDROCARBURE NON-BRULE DANS DES EFFLUENTS GAZEUX ISSUS DE PROCEDES THERMIQUES OU INDUSTRIELS, AINSI QUE D'EVITER LA PRODUCTION D'OXYDES D'AZOTE NO#X. L'OXYDATION DU CH#4 A ETE ETUDIEE EN REACTEUR A LIT FIXE SUR DES CATALYSEURS A BASE DE PD SUPPORTE SUR DEUX ALUMINES DE TRANSITION ET UNE ALUMINE ALPHA. L'OBJECTIF DE CETTE ETUDE EST DE DETERMINER LES FACTEURS RESPONSABLES DE L'OBTENTION D'UN CATALYSEUR STABLE ET ACTIF AINSI QUE DE SUIVRE L'EVOLUTION DU CATALYSEUR DANS CET ETAT FINAL, DE FACON A APPREHENDER LES CARACTERISTIQUES DE LA PHASE ACTIVE. UNE METHODOLOGIE STATISTIQUE DE PLAN D'EXPERIENCES A ETE UTILISEE POUR DETERMINER L'INFLUENCE DES FACTEURS DE PREPARATION ET DE PRETRAITEMENT DES CATALYSEURS SUR LEUR ACTIVITE CATALYTIQUE. LE ROLE DE DIFFERENTES ATMOSPHERES DE PRETRAITEMENT (O#2, N#2, H#2, CH#4+O#2) A AUSSI ETE EVALUE. L'ACTIVATION DU CATALYSEUR SOUS MILIEU REACTIONNEL EST OBSERVEE, ET DE TYPE DU SUPPORT EST UN FACTEUR TRES IMPORTANT SUR L'ACTIVITE CATALYTIQUE. LES CATALYSEURS LES PLUS ACTIFS POUR L'OXYDATION TOTALE DE CH#4 SONT PEU CHARGES EN PD (0,5%), LE SUPPORT EST UNE ALUMINE DELTA. LES TRAITEMENTS A HAUTES TEMPERATURES SOUS MELANGE REACTIONNEL ONT CONDUIT A L'OBTENTION DES CATALYSEURS LES PLUS ACTIFS POUR UNE TEMPERATURE OPTIMALE DE PRETRAITEMENT COMPRISE ENTRE 700 ET 900C. UNE EXALTATION DE L'ACTIVITE CATALYTIQUE EST OBSERVEE MALGRE UN FILTRAGE IMPORTANT DES PARTICULES DE PALLADIUM. DES ECHANTILLONS DES CATALYSEURS NORMALISEES, ISSUS DE DIVERS TRAITEMENTS ONT ETE CARACTERISEES PAR TITRAGES H#2-O#2, ANALYSES EN TEMPERATURE PROGRAMMEE (TPR, TPO, TPD), MICROSCOPIES ELECTRONIQUE (TEM ET SEM) ET A CHAMP PROCHE (AFM), XPS, DRX ET SPECTROSCOPIE INFRAROUGE DE CO ADSORBE. LES RESULTATS DE CES ANALYSES INDIQUENT QUE LE TRAITEMENT DE LA PHASE ACTIVE SOUS DIFFERENTES ATMOSPHERES CONDUIT A DES MORPHOLOGIES DE SURFACE NETTEMENT DIFFERENCIEES. LES ESPECES EXISTANTES A LA SURFACE CHANGENT AVEC LA REACTION, AINSI QUE LA COMPOSITION MASSIQUE DES CATALYSEURS QUI SONT CONSTITUES PAR PDO ET PD, LEURS CONCENTRATIONS EN SURFACE DEPENDENT PEU DE LA NATURE DU TRAITEMENT. LA REACTION D'OXYDATION ENTRAINE UNE FRAGMENTATION IMPORTANTE DE LA SURFACE DE LA PHASE ACTIVE, CELLE-CI EST CONSTITUE PAR PDO ET PD METALLIQUE DONT LES PROPORTIONS SONT EN CONSTANTE EVOLUTION. L'OXYDE DE PALLADIUM SE FORME SUR LES SITES LES PLUS ACTIFS

Book Production durable d hydrog  ne par reformage    la vapeur de glyc  rol sur catalyseurs    base d un d  chet m  tallurgique

Download or read book Production durable d hydrog ne par reformage la vapeur de glyc rol sur catalyseurs base d un d chet m tallurgique written by Ommolbanin Ali Zadeh Sahraei and published by . This book was released on 2022 with total page 234 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Les crises liées à la dégradation de l'environnement et à la diminution des ressources naturelles renforcent la nécessité de prolonger la durée de vie de tout matériau résiduel ou sous-produit indésirable dans les systèmes de production et de consommation. Dans ce contexte, l'idée de développer de nouveaux catalyseurs en utilisant des déchets solides industriels est un sujet émergent, qui s'inscrit bien dans le concept de développement durable. D'autre part, en raison des progrès rapides de la technologie, de l'industrie et de l'information, l'offre en énergie sera difficilement capable de répondre à la demande mondiale croissante. L'importance de fournir cette énergie de manière durable afin de rencontrer les objectifs des efforts mondiaux de lutte contre les changements climatiques a renforcé l'intérêt pour le développement de biocarburants hydrocarbonés renouvelables tels que le biodiesel. Au cours des dernières décennies, avec la croissance de la production de biodiesel, le monde a été confronté à un excédent de glycérol comme sous-produit résiduel provenant du processus de production commun de transestérification. Afin de réduire l'impact environnemental négatif de cet excédent de glycérol et d'accroître la rentabilité de l'industrie du biodiesel, ce déchet devrait être impliqué dans une économie circulaire environnementale et durable. De récentes recherches ont démontré qu'il existe un grand potentiel pour l'utilisation du glycérol résiduel du biodiesel dans le secteur des énergies renouvelables. Il est possible d'y parvenir par divers procédés, notamment la gazéification, la pyrolyse, la combustion, la liquéfaction et le reformage à la vapeur. Parmi ceux-ci, le reformage à la vapeur est considéré comme l'une des méthodes les plus prometteuses pour convertir le glycérol en hydrogène (en tant que vecteur d'énergie verte et matière première essentielle dans les raffineries et les industries chimiques), car sa mise à l'échelle industrielle ne nécessiterait pas de modifications importantes des infrastructures de reformage du gaz naturel existantes. Compte tenu de l'importance de ces enjeux, cette thèse se penche sur le développement de nouveaux catalyseurs par la valorisation d'un résidu solide métallurgique (UGSO) pour la production d'hydrogène (syngas) via le reformage à la vapeur de glycérol (GSR). Plus précisément, les trois principaux objectifs de cette étude sont les suivants: (i) l'étude du potentiel de l'UGSO comme support/promoteur pour catalyseurs à base de Ni (Ni-UGSO), (ii) l'analyse approfondie de l'effet des paramètres de synthèse du catalyseur (charge de métal actif et méthode de préparation) sur les propriétés physico-chimiques et la performance du catalyseur, ainsi que l'étude de l'effet de la température de réaction en examinant le rôle des principales réactions secondaires dans le réseau réactionnel du procédé reformage (y compris les réactions de water-gas shift (WGS), de Boudouard, de méthanisation du CO et du CO2, et la réaction inverse de WGS), et (iii) la comparaison des caractéristiques structurelles et de la performance catalytique du Ni-UGSO avec celles des catalyseurs à base de métaux nobles(Ru-UGSO et Rh-UGSO) reconnus comme hautement efficaces dans les procédés de reformage à la vapeur. (i) Le catalyseur préparé par l'incorporation de 12,5 % massique de Ni dans l'UGSO a été évalué pour l'application dans le procédé de GSR dans des conditions opératoires spécifiques suggérées comme optimales par l'analyse thermodynamique (T=580 °C, P=1 bar, et S/C=3). En comparant avec un catalyseur commercial de reformage à la vapeur à base de Ni, les résultats furent prometteurs, notamment en termes de formation de coke. Les principales propriétés intéressantes du catalyseur Ni-UGSO ont été suggérées comme étant : (i) la dispersion et l'ancrage des particules de Ni par la formation d'oxydes mixtes nickel-fer ainsi que nickel-magnésium, (ii) l'absence de phases métalliques libres par la formation d'alliages Ni-Fe après un prétraitement de réduction, et (iii) le caractère basique de l'UGSO dû à la présence d'oxydes tels que MgO, CaO, K2O et MnO, qui pourrait favoriser l'adsorption dissociative de l'eau et la réaction de WGS. Ces résultats ont prouvé la capacité de l'UGSO promu par le Ni à agir comme un puissant catalyseur dans le procédé de GSR. (ii) Les résultats d'une étude détaillée sur les effets des paramètres de synthèse sur la performance du catalyseur Ni-UGSO ont révélé que la meilleure performance catalytique GSR a été obtenue en incorporant 5 % massique de Ni par la méthode d'imprégnation à l'état solide (SSI-5%Ni-UGSO), où des oxydes mixtes nickel-fer avec un rapport Ni/Fe optimal (comme NiFe2O4) et des oxydes mixtes nickel-magnésium riches en Mg (comme 3MgO.NiO) ont été formés. La performance supérieure du catalyseur SSI-5%Ni-UGSO optimisé est principalement due à (i) l'effet synergique entre le Ni et les espèces d'oxyde de fer partiellement réduites sur les sites actifs Ni-Fe[indice x]O[indice y] (plutôt que les alliages métalliques Ni et/ou NiFe) où le glycérol est activé sur les espèces Ni et les atomes d'oxygène sont fournis à l'intermédiaire carboné à partir du Fe[indice x]O[indice y] voisin, et (ii) aux propriétés fondamentales du MgO en contact étroit avec le Ni, qui favorise la dissociation de l'eau en groupes hydroxyle et aide à gazéifier les précurseurs de coke déposés sur la surface du catalyseur. Pour des températures supérieures à 580 °C, des conversions presque complètes du glycérol en produits gazeux ont été obtenues avec le catalyseur SSI-5%Ni-UGSO dans les conditions opératoires choisies (S/C=3, FI=1.1, GHSV=10,966 cm3 (STP) gcat−1 h−1). Un rendement en H2 plus élevé (80.7 %) et une très faible formation de coke (0.59 mg[indice coke] h−1(m2/g[indice cat])−1) sont des avantages de l'opération à 580 °C en favorisant la réaction WGS, tandis que l'augmentation de la température à 730 °C permet de supprimer presque entièrement la formation de coke (0.18 mg[indice coke] h−1(m2/g[indice cat])−1) principalement en limitant la réaction de Boudouard, avec l'inconvénient d'un rendement en hydrogène plus faible (59.4 %). (iii) Les résultats d'une étude exhaustive sur la performance des catalyseurs UGSO promus au M (M= 1%Ru, 1%Rh, 5%Ni) ont révélé que la tendance du métal incorporé à interagir avec les oxydes contenant du Mg/Fe déjà existants dans l'UGSO joue un rôle crucial (i) dans la disponibilité de surface du métal correspondant, (ii) les changements structurels après réduction et (iii) la stabilité du catalyseur. En plus d'offrir une meilleure stabilité, le catalyseur 5% Ni-UGSO a montré une performance (conversion du glycérol en produits gazeux de 100% et rendement en H2 de 74%) comparable à celle de 1% Rh-UGSO (100% et 78%, respectivement) ou même dépassant celle de 1% Ru-UGSO (94% et 71%, respectivement), en tant que catalyseurs à base de métaux nobles. Une coopération synergique entre les métaux incorporés (M) et les espèces contenant du Fe/Mg au sein de l'UGSO a permis d'améliorer l'activation du glycérol et de l'eau. Les résultats plus faibles observés pour Ru-UGSO pourraient s'expliquer par un manque de propension à l'interaction MgO-RuO2 sur la surface de l'UGSO. Compte tenu du prix nettement inférieur du Ni par rapport au Rh (1/5526 du prix moyen du Rh en 2018), un rendement en hydrogène légèrement supérieur (78 contre 74 %) et une différence insignifiante dans la formation de coke (0 contre 0,01 g[indice coke] h−1 gcat−1) ne justifient pas économiquement l'utilisation du catalyseur 1 % Rh-UGSO à la place de 5 % Ni-UGSO. En conclusion, les résultats présentés dans cette thèse prouvent la capacité de l'UGSO comme support/promoteur prometteur dans la formulation de catalyseurs actifs, sélectifs, stables et rentables pour la production d'hydrogène via le procédé de GSR, spécialement en raison de(i) la présence d'oxydes (principalement des oxydes de magnésium et de fer) reconnus pour leur capacité à éviter la formation de carbone (la principale cause de désactivation du catalyseur dans le reformage à la vapeur des hydrocarbures oxygénés) et (ii) sa structure cristalline de type spinelle avec des cations métalliques échangeables distribués de manière homogène, qui peut fournir une bonne matrice pour la dispersion de métaux actifs conduisant à une coopération synergique entre les particules de métaux actifs incorporées (en particulier le Ni, très accessible et bon marché) et les autres constituants déjà présents dans l'UGSO. De telles approches, dans lesquelles les déchets industriels issus de divers procédés sont utilisés ensemble pour des applications environnementales, sont non seulement cohérentes avec les concepts d'écologie industrielle et de développement durable, mais sont également classées comme le niveau le plus sophistiqué de valorisation des déchets.