Download or read book Traitement des oxydes d azote par r duction catalytique s lective written by Agence de l'environnement et de la maîtrise de l'énergie (France) and published by . This book was released on 1998 with total page 4 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt:

Download or read book Unit de traitement d oxydes d azote NOx par r duction catalytique written by Daniel Staedelin and published by . This book was released on 1993 with total page 262 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt:

Download or read book R duction catalytique s lective des oxydes d azote NOx provenant d effluents gazeux industriels par l hydrog ne ou le m thane written by Marion Pirez and published by . This book was released on 2004 with total page 217 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: L'objectif de ce travail de recherche concerne la réduction des émissions de polluants atmosphériques tels que les oxydes d'azote (NOx), présents dans les effluents des installations industrielles. Actuellement, la réduction catalytique sélective des NOx par l'ammoniac est un procédé efficace dans un domaine de température compris entre 200ʿC et 400ʿC. Cependant, l'introduction de normes de plus en plus restrictives devrait concerner un panel d'installations de plus en plus important pour lesquelles ce procédé n'est plus adapté. Dans ces conditions, l'emploi d'autres réducteurs tels que l'hydrogène ou le méthane s'avère intéressant pour des applications respectivement basse et haute température. Ce travail comporte deux aspects qui sont d'une part, le choix du réducteur, l'hydrogène ou le méthane et, d'autre part, la mise au point d'un catalyseur constitué d'un support tel que les pérovskites ou les oxydes mixtes cérine-zircone, sur lequel est dispersé une phase active, les métaux nobles (Palladium, Platine). Le catalyseur doit convertir NO sélectivement en N2, en présence d'un excès d'oxygène, de vapeur d'eau et de dioxyde de soufre. Dans cette étude, nous avons montré que l'interaction entre le métal noble et le support, générée au cours de l'activation du catalyseur est un paramètre essentiel, qui permet de minimiser les phénomènes inhibiteurs de l'eau et du dioxyde de soufre sur les performances catalytiques, notamment en réduction de NO par l'hydrogène.

Download or read book Catalyseurs base d or pour la r duction catalytique s lective des oxydes d azote par les hydrocarbures provenant de sources mobiles written by Duy Luan Nguyen and published by . This book was released on 2012 with total page 184 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Par ailleurs, la réduction des NOx est sensible aux tailles des particules les plus grosses semblant plus actives que les plus petites thermodynamiquement plus instables. Dans le contexte du post-traitement, où une recristallisation est souvent observée à haute température, ce dernier paramètre confère aux catalyseurs Au/Al2O3 un certain attrait pour un développement ultérieur. La seconde partie est consacré à la modification des catalyseurs Au/Al2O3 par ajout d’argent. Les méthodes co-précipitation et greffage montrent que les particules bimétalliques obtenues après activation thermique sous hydrogène sont peu actives. L’or et l’argent métalliques en interaction voient leurs propriétés électroniques perturbées ce qui a pour conséquence d’orienter la sélectivité en faveur des réactions d’oxydation des réducteurs par l’oxygène présent en grand excès. En revanche, l’imprégnation successive permet d’obtenir un gain substantiel en conversion des NOx lorsque Au et Ag préservent leur propriétés intrinsèques. Différents paramètres opératoires ont été examinés montrant l’intérêt de déposer Ag avant Au de façon à maintenir en surface un rapport atomique Au/Ag optimal.

Download or read book R duction catalytique s lective des oxydes d azote par le d cane en atmosph re riche en oxyg ne written by Elisabeth Ensuque and published by . This book was released on 1996 with total page 146 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: NOUS AVONS PREPARE PAR PRECIPITATION DU SUPPORT ZIRCONE SULFATEE PUIS ECHANGE DE LIGANDS EN MILIEU ORGANIQUE DES SOLIDES PRESENTANT DE PETITS CRISTALLITES D'OXYDE DE CUIVRE A TENEURS EN SOUFRE ET CUIVRE VARIABLES. LES RESULTATS OBTENUS PAR THERMODESORPTION D'ACETONITRILE ONT MONTRE UNE NETTE AUGMENTATION DU NOMBRE ET DE LA FORCE DES SITES ACIDES LORSQUE LA TENEUR EN SOUFRE AUGMENTE. L'ACIDITE PASSE PAR UN MAXIMUM POUR UNE TENEUR EN SOUFRE PROCHE DE QUATRE POURCENT. DIVERSES CARACTERISATIONS PHYSICO-CHIMIQUES ONT PERMIS D'EXCLURE LA PRESENCE D'IONS CUIVRE DEUX ISOLES, ET DE CONCLURE A LA FORTE INFLUENCE DE L'ENVIRONNEMENT DES ESPECES SULFATES SUR L'ETAT ELECTRONIQUE DES ESPECES OXYDE DE CUIVRE. LES ESPECES OXYDE DE CUIVRE PRESENTENT UNE ACCESSIBILITE RELATIVEMENT IMPORTANTE. DANS NOS CONDITIONS EXPERIMENTALES, LA PRESENCE DES DEUX FONCTIONS REDOX ET ACIDE EST ESSENTIELLE POUR OBTENIR UNE CONVERSION ET SELECTIVITE ELEVEE SUR LA PLUS LARGE GAMME DE TEMPERATURE. SANS ESPECES SULFATES, LE CATALYSEUR A BASE D'OXYDE DE CUIVRE DEPOSE SUR ZIRCONE EST SELECTIF UNIQUEMENT AUX BASSES TEMPERATURES ET DU DIOXYDE D'AZOTE SE FORME AU-DELA DE CETTE TEMPERATURE. LE SCHEMA REACTIONNEL ENVISAGE A HAUTE TEMPERATURE SERAIT LE SUIVANT: SUR CATALYSEUR A BASE D'OXYDE DE CUIVRE DEPOSE SUR ZIRCONE: FORMATION DE DIOXYDE D'AZOTE, SUR CATALYSEUR A BASE D'OXYDE DE CUIVRE DEPOSE SUR ZIRCONE SULFATEE: ETAPE D'OXYDATION DE L'OXYDE D'AZOTE EN DIOXYDE D'AZOTE SUR LES ESPECES CUIVRE SUIVIE DE L'ETAPE DE REDUCTION AVEC FORMATION D'UN INTERMEDIAIRE NITRE SUR SITES ACIDES. DANS CETTE ETUDE, NOUS AVONS AINSI MONTRE QUE LA REDUCTION CATALYTIQUE SELECTIVE DE L'OXYDE D'AZOTE PAR LE DECANE SUR DES CATALYSEURS POSSEDANT UNE FONCTION OXYDANTE ET UNE FONCTION ACIDE PROCEDE PAR UN MECANISME BIFONCTIONNEL

Download or read book Catalyseurs innovants pour la r duction catalytique s lective des oxydes d azote written by Sandy Bachaalany and published by . This book was released on 2013 with total page 59 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt:

Download or read book R duction s lective catalytique des oxydes d azote issus de la combustion du charbon l aide des hydrocarbures mis sur Rh CeO2 ZrO2 written by Malgorzata Adamowska and published by . This book was released on 2007 with total page 310 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: L’objet de cette étude est d’élaborer un nouveau système catalytique pour la réduction des oxydes d’azote en azote moléculaire par le mélange des hydrocarbures en excès d’oxygène présent dans les effluents de sources fixes. Le but de ces études est donc de proposer une solution catalytique permettant de limiter l’émission des oxydes d’azote provenant des chaudieres de faible puissance, mais aussi permettant de respecter les futures normes environnementales européennes. Dans un premier temps, nous avons sélectionné le support le plus actif en se basant sur la caractéristique physico-chimique des supports étudiés CexZr1-xO2 (x = 0.8, 0.62, 0.42, 0.17, 0.08) et sur les résultats de l’activité catalytique des échantillons choisis CexZr1-xO2 (x = 0.8; 0.62; 0.17). Les résultats obtenus soulignent l’importance de la réductibilité des supports sur la réaction deNOx Dans un second temps, nous avons déterminé l’influence de la nature du précurseur déposé sur l’activité du support en deNOx. Les catalyseurs ont été préparés soit par échange anionique soit par imprégnation à humidité naissante avec différent précurseur du rhodium. Enfin, nous avons confirmé également la présence des trois fonctions catalytiques décrites par le modèle cinétique élaboré au Laboratoire de Réactivité de Surface.

Download or read book Vers une meilleure compr hension de la r duction s lective des oxydes d azote par les hydrocarbures sur les catalyseurs base d argent et d or support s sur alumine written by Tesnim Chaieb and published by . This book was released on 2015 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Ces travaux de thèse ont porté sur l'étude approfondie de catalyseurs à base d'argent et d'or dans la réduction catalytique sélective des NOx par C3H6. Pour le système Ag/Al2O3, nous avons réussi à fournir une explication rationnelle de l'origine de l'existence d'un optimum d'activité pour une teneur en Ag de l'ordre de 2 %pds reporté à plusieurs reprises. La caractérisation par NOx-TPD des catalyseurs Ag/Al2O3 a permis d'attribuer l'origine de cet optimum à la teneur maximale en Ag pour laquelle la dispersion quasi-atomique de l'argent est préservée. Nous avons aussi démontré pour la première fois que l'activité des catalyseurs Ag/Al2O3 dans la réduction des NOx par C3H6 en présence de H2 augmentait lorsque la densité surfacique en Ag diminuait. Ceci a été expliqué par l'augmentation du nombre de sites du support pouvant adsorber les NOx lorsque la teneur en Ag diminue. Le système catalytique Au/Al2O3 a été également étudié. En diminuant le nombre de sites d'or dans le réacteur, un effet promoteur de H2 a été mis en évidence pour la première fois pour ce système dans la réduction des NOx par C3H6. Cet effet promoteur était plus important lorsque la teneur en Au diminue. L'activité catalytique du système Au/Al2O3 a été optimisée par la cérine, le catalyseur présentant 1%pds en CeO2 et 0,5%pds en Au a montré la meilleure conversion des NOx. L'activité catalytique d'un système Au-Ag/Al2O3 a également été examinée mais trouvée moins intéressante que celles des systèmes monométalliques. La conversion des NOx en N2 en présence de H2 sur un catalyseur Ag/Al2O3 a pu être améliorée de prés de 30 % en déposant l'argent sur un support prétraité hydrothermalement.

Download or read book Catalyseurs base de z olithes chang es au fer et au cuivre Application pour le proc d SCR des NOx en pr sence de NH3 pour les moteurs Diesel written by Houda Jouini and published by GRIN Verlag. This book was released on 2022-01-12 with total page 168 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Thèse de Doctorat de l’année 2018 dans le domaine Chimie - Science des Matériaux, note: "-", Université de Tunis El Manar (Faculté des Sciences de Tunis), langue: Français, résumé: L’utilisation des combustibles fossiles comme source d’énergie conduit à une formation importante de gaz nuisibles à l’environnement tels que les oxydes de soufre (SO2 et SO3), le dioxyde de carbone (CO2) et les oxydes d’azote (NOx). Les NOx sont à l’origine des phénomènes environnementaux inquiétants tels que les pluies acides, la formation des brouillards oxydants et la diminution de la couche d’ozone stratosphérique. Au cours des trente dernières années, de grands efforts ont été entrepris pour résoudre le problème posé par les NOx et de nombreuses techniques pour limiter leur formation ont été développées. Ces efforts ont mené au développement de nouveaux procédés d’abattement catalytique des NOx particulièrement dans le secteur automobile. La réduction directe des oxydes d’azote par les hydrocarbures imbrûlés à la sortie du moteur a été la première technologie testée mais sans grand succès. Une approche alternative à cette solution s’est basée sur la réduction catalytique sélective des NOx en présence d’ammoniac (NH3-SCR). Ce procédé décompose les oxydes d’azote en présence d’un catalyseur en formant de la vapeur d'eau et de l'azote, deux substances non nocives pour l'environnement. La technologie SCR peut atteindre une réduction des NOx dépassant 95% dans les processus de combustion et peut répondre à une législation future plus stricte. Ce dispositif de dépollution est appelé à se généraliser à partir de septembre 2014 avec l'application des normes Euro 6. Pour répondre à cette norme, les constructeurs automobiles ont eu fort à faire avec les moteurs Diesel qui rejettent beaucoup d'oxydes d'azote. Dans une situation pareille, le catalyseur conventionnel V2O5/TiO2 n’est plus performant, alors les recherches se sont orientées vers les zéolithes échangées aux métaux de transition connus pour leurs multiples avantages.

Download or read book REDUCTION CATALYTIQUE SELECTIVE DES OXYDES D AZOTE PAR LE PROPENE EN EXCES D OXYGENE SUR PLATINE SUPPORTE NOUVELLE METHODE D ANALYSE TEMPORELLE SIMULTANEE DE LA SURFACE CATALYTIQUE ET DE LA PHASE GAZ PAR COUPLAGE IRTF SM written by JEAN-LUC.. FREYSZ and published by . This book was released on 2000 with total page 222 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: LE BUT DE CETTE ETUDE EST D'ATTEINDRE UNE MEILLEURE COMPREHENSION DU MECANISME DE LA REDUCTION CATALYTIQUE SELECTIVE (RCS) DES OXYDES D'AZOTE EN EXCES D'OXYGENE PAR UN HYDROCARBURE, SUR UN CATALYSEUR MODELE PT/SIO 2 (LE SUPPORT SILICE EST INACTIF). CETTE CATALYSE DENO X TROUVE SON APPLICATION DANS LA DEPOLLUTION DES GAZ D'ECHAPPEMENT DES MOTEURS DIESEL. LE POINT FORT DE NOTRE ETUDE EST LA POSSIBILITE D'ANALYSER SIMULTANEMENT LES ESPECES OBSERVEES SUR LA SURFACE DU CATALYSEUR (PAR IR) ET CELLE DE LA PHASE GAZ (PAR SM ET IR) DANS DES CONDITIONS REACTIONNELLES REALISTES. UNE ETUDE EN REGIME CONTINU MONTRE QUE LE PLATINE RESTE EN PARTIE REDUIT MALGRE L'EXCES D'OXYGENE. LA CONVERSION DENO X PRESENTE UNE COURBE EN CLOCHE NON SEULEMENT EN FONCTION DE LA TEMPERATURE, MAIS EGALEMENT DE LA CONCENTRATION EN OXYGENE. L'OXYDATION TOTALE DU PROPENE EST ATTEINTE A L'OPTIMUM DE CONVERSION DENO X. EN DECA DE CE POINT, QUI CORRESPONDRAIT A LA STCHIOMETRIE REDOX REELLE SUR LA SURFACE, DES COMPOSES C XH YO Z MIGRENT ET S'ACCUMULENT SUR LE SUPPORT. NOTONS EGALEMENT QUE NO 2 N'EST PAS UN INTERMEDIAIRE DE LA REACTION. UNE METHODE D'ETUDE NOUVELLE EN REGIME PULSE (AJOUT DE PULSES DE L'UN DES REACTIFS) NOUS A PERMIS DE CERNER LE MECANISME REACTIONNEL. LES DIFFERENCES D'EFFICACITE ENTRE HYDROCARBURES DEPENDENT DE LEURS FORCES D'ADSORPTION, DE LEURS VITESSES D'OXYDATION SUR PT ET DE L'EFFET D'ECRAN QU'ILS SONT CAPABLE D'OPPOSER A L'ADSORPTION DES OXYDANTS. SI L'ON NEUTRALISE CES PARAMETRES, LA REDUCTION DES NO X N'EST PLUS FONCTION QUE DU POUVOIR REDUCTEUR DE L'HYDROCARBURE. NOUS PROPOSONS DONC UN MODELE DANS LEQUEL L'HYDROCARBURE REDUIT LES SITES PLATINE (ELIMINE O A D S) ET LES PROTEGE DE L'ADSORPTION DE O 2, SITES SUR LESQUELS NO SE DISSOCIE AVEC RECOMBINAISON EN N 2 ET N 2O. L'ADSORPTION PLUS FACILE DE O 2 SUR LES ILOTS DE PT REDUITS LES PLUS IMPORTANTS IMPLIQUE UNE SELECTIVITE FORTE EN N 2O. UN DEUXIEME MECANISME, TRES MINORITAIRE, IMPLIQUERAIT UNE REACTION ENTRE NO ET UN INTERMEDIAIRE C XH YO Z.

Download or read book CATALYSEURS DE REDUCTION DES OXYDES D AZOTE PAR LE METHANE written by Claude Descorme and published by . This book was released on 1996 with total page 267 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: LE PRESENT TRAVAIL CONCERNE L'ETUDE DE LA REDUCTION DU MONOXYDE D'AZOTE PAR LE METHANE EN PRESENCE D'OXYGENE SUR ZEOLITHES MFI ET MORDENITE ECHANGEES AU PALLADIUM. A L'ETAT FRAIS CES CATALYSEURS PERMETTENT, EN PRESENCE D'OXYGENE, DE REDUIRE NO EXCLUSIVEMENT EN N#2. CE COMPORTEMENT EST RELIE A LA STABILISATION D'IONS PD#2#+ DISPERSES AU SEIN DE LA MICROPOROSITE DES ZEOLITHES. EN PRESENCE D'EAU CES SOLIDES CONSERVENT PARTIELLEMENT LEUR ACTIVITE. TOUTEFOIS APRES TRAITEMENT SOUS VAPEUR D'EAU A 800C ILS PERDENT TOUTE ACTIVITE EN REDUCTION DE NO ET SE COMPORTENT COMME DES CATALYSEURS D'OXYDATION TOTALE. CECI EST ASSOCIE AU FRITTAGE DU PALLADIUM SOUS FORME DE GROSSES PARTICULES DE PALLADIUM METALLIQUE. LES DEUX SUPPORTS ZEOLITHIQUES SUBISSENT PARALLELEMENT UNE FORTE DESALUMINATION. UNE PERTE DE CRISTALLINITE ET DE MICROPOROSITE EST OBSERVEE DANS LE CAS DE LA MORDENITE. L'AUGMENTATION DU RAPPORT SI/AL DU SUPPORT ZEOLITHIQUE (UTILISATION DE SILICALITE OU DE MORDENITES DESALUMINEES) NE PERMET PAS DE PRESERVER L'ACTIVITE REDUCTRICE DES CATALYSEURS A L'ETAT FRAIS A L'ISSUE D'UN VIEILLISSEMENT A 800C SOUS EAU. L'ORIGINE DU VIEILLISSEMENT A ETE RELIEE A LA MOBILITE INTRINSEQUE DU PALLADIUM EN PRESENCE D'EAU A HAUTE TEMPERATURE ET NON A L'INSTABILITE DU SUPPORT. ENFIN UNE APPROCHE MECANISTIQUE A ETE REALISEE PAR UNE ETUDE CINETIQUE ET UNE ETUDE INFRAROUGE DE L'INTERACTION DES DIVERS PARTENAIRES DE LA REACTION AVEC LES IONS PD#2#+ DISPERSES DANS LA MFI. LES ETAPES ELEMENTAIRES DE LA REACTION ONT PU ETRE DISCUTEES ET COMPAREES A CELLES DU MECANISME PROPOSE POUR LE CATALYSEUR CO-MFI. NO#2, FORME PAR REDUCTION DE PD#2#+ EN PD#+ PAR NO, EST UN INTERMEDIAIRE REACTIONNEL NECESSAIRE A L'ACTIVATION DU METHANE (FORMATION D'UN RADICAL METHYLE). CETTE ETAPE LIMITE LA VITESSE GLOBALE DE LA REACTION. LE RADICAL METHYLE PEUT ENSUITE REAGIR SOIT AVEC NO (SCR) SOIT AVEC O#2 (COMBUSTION). ENFIN L'OXYGENE PERMET LA REOXYDATION DE PD#+ EN PD#2#+

Download or read book Oxydation catalytique de l ammoniaque et r duction des oxydes d azote au moyen du palladium written by Emile Hefti and published by . This book was released on 1931 with total page 32 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt:

Download or read book Catalyseurs et m canismes d limination des oxydes d azote en milieu oxydant written by Denis Tachon and published by . This book was released on 1994 with total page 210 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: LES GAZ D'ECHAPPEMENT DE MOTEURS DIESEL CONTIENNENT, ENTRE AUTRES COMPOSES, DES OXYDES D'AZOTE ET DU DIOXYDE DE SOUFRE, RESPONSABLES NOTAMMENT DU PHENOMENE DES PLUIES ACIDES. DANS LE CADRE DE LA DEPOLLUTION DE CES GAZ, DES CATALYSEURS AU CUIVRE SUPPORTE SUR MESOPOREUX ET SUR ZEOLITHES ONT ETE PREPARES PAR IMPREGNATION OU PAR ECHANGE. APRES CALCINATION SOUS AIR, CES SOLIDES ONT ETE CARACTERISES PAR SPECTROMETRIE D'EMISSION PLASMA, DIFFRACTION DE RAYONS X, ADSORPTION ET DESORPTION D'AZOTE A 77 K, REDUCTION PAR H#2 EN TEMPERATURE PROGRAMMEE, DESORPTION DE NO EN TEMPERATURE PROGRAMMEE ET SPECTROMETRIE F.T.I.R. APRES ADSORPTION DE PYRIDINE. IL S'AVERE QUE 2 ESPECES CU(II) COEXISTENT: L'ION ISOLE CU#2#+ ET DES AGGREGATS DE CUO. LEUR PROPORTION DEPEND DE LA TENEUR EN CUIVRE ET DE LA NATURE DU SUPPORT. L'ETUDE DE LA REDUCTION CATALYTIQUE SELECTIVE DE NO PAR N-C#1#0H#2#2, EN PRESENCE DE O#2 SUIVIE PAR SPECTROMETRIE DE MASSE, MONTRE QUE LA REDUCTION EN N#2 INTERVIENT SIMULTANEMENT SUR SITES ACIDES ET SUR SITES CUIVRE. L'ACTIVITE DES SITES PROTONIQUES EST MOINS ELEVEE ET LE MECANISME S'APPARENTERAIT A LA NITRATION DU DECANE. D'AUTRE PART, LES IONS CU#2#+ SONT BIEN PLUS ACTIFS QUE CUO. SUR MORDENITES ECHANGEES PAR NA#+ ET CU#2#+, LA CONVERSION DE NO EST PROPORTIONNELLE A LA TENEUR EN CU#2#+. DE PLUS, L'ACTIVITE DES SITES CU#2#+ SEMBLE PEU DEPENDANTE DE LA STRUCTURE DE LA ZEOLITHE: LE ROLE DU SUPPORT EST DONC DE DISPERSER AU MIEUX LES ESPECES ACTIVES. ENFIN, LA REDUCTION DE CU(II) SUR CATALYSEURS ZEOLITHIQUES, EST CORRELEE A LA TEMPERATURE DE REDUCTION DE NO A CONVERSION FIXE, COHERENT AVEC L'EXISTENCE D'UNE ETAPE DENOX

Download or read book R duction catalytique simultan e des oxydes d azote N2O et NO provenant d effluents gazeux d installations industrielles written by Jean-Philippe Dacquin and published by . This book was released on 2008 with total page 209 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Dans le cadre de la politique de réduction des gaz à effet de serre enterprise par l'ADEME, cette thèse portait sur le développement de catalyseurs pour l'élimination des oxydes d'azote provenant d'installations industrielles. L'élimination de N20 et NO doit avoir lieu à basse température et en présence de O2 et H2O. Dans ces conditions, deux traitements sont envisagés. Tout d'abord, nous avons étudié la réaction de décomposition mais les effets de O2 et H2O sont difficiles à éviter. Afin d'atténuer ces effets, la seconde réaction envisagée est la réduction catalytique. Le traitement des gaz de queue contenant des oxydes d'azote implique généralement des catalyseurs a base de métaux nobles. Dans ces conditions, l'utilisation de la perovskite peut atténuer les effets inhibiteurs et éviter le phénomène de frittage. Dans une première partie, nous avons étudié les propriétés catalytiques de la perovskite dopée au palladium pour décomposer N2O. L'association de Pd et LaCoO3 mène à une meilleure activité en comparaison à Pd supporté sur l'alumine. Ce comportement catalytique peut s'expliquer à la fois par un changement de dispersion métallique et une interaction métal/support singulière. Puis, nous avons examiné la réduction catalytique par H2 sur des catalyseurs à base de Pt supporté. Après réduction, les catalyseurs Pt/Al2O3 et Pt/LaFeO3 présentent majoritairement des nanoparticules de Pt. Alors que celles-ci sont stabilisées sous milieu réactionnel à 500°C sur la perovskite, un frittage des particules intervient sur l'alumine au regard des caractérisations spectroscopiques et microscopiques. Ces observations s'accompagnent d'un effet bénéfique sur la conversion de N20 et NO.

Download or read book R duction catalytique s lective des oxydes d azote par l ammoniac sur catalyseurs Cu z olithe written by Stéphane Kieger and published by . This book was released on 1998 with total page 121 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: NOUS NOUS SOMME ATTACHES A ETUDIER LA REDUCTION CATALYTIQUE SELECTIVE (SCR) DES NOX PAR L'AMMONIAC (NH#3) EN PRESENCE D'OXYGENE SUR DES ZEOLITHES FAUJASITES ECHANGEES AU CUIVRE (CU-FAU). POUR LES CATALYSEURS NE RENFERMANT QUE DES ESPECES CU#2#+ ISOLEES, TROIS VAGUES DE CONVERSION DE NO ONT ETE OBSERVEES VERS 420, 520 ET 600 K. LA PREMIERE VAGUE DE CONVERSION EST UN PHENOMENE TRANSITOIRE QUI RESULTE DE L 'IMPOSSIBLE REOXYDATION DE CU#+ EN CU#2#+ AUX BASSES TEMPERATURES. A PARTIR DE 450 K, LA REOXYDATION DES IONS CU#+ EN SUPERCAGES EST ENFIN POSSIBLE AVEC LE MELANGE NO+O#2. LE COUPLE REDOX CU#2#+/CU#+ MIS EN JEU LORS DE LA REACTION EST ENTRETENU PAR LA REOXYDATION DE CU#+ AVEC LE MELANGE NO+O#2, ET PAR LA REDUCTION DE CU#2#+ AVEC NO+NH#3. LA STOECHIOMETRIE DE LA REACTION GLOBALE MONTRE UN RAPPORT NH#3/NO PROCHE DE 0,75 (10NH#3 + 13NO + O#2 15H#2O + 11,5N#2). UNE ETUDE CINETIQUE A PERMIS DE CONFIRMER L'ENSEMBLE DE CES PROPOSITIONS, D'OU IL RESSORT UN MECANISME DE TYPE LANGMUIR-HINSHELWOOD POUR LEQUEL L'ETAPE LENTE EST PROBABLEMENT LA FORMATION D'UN DIMERE CU-O-CU#2#+ DANS LES SUPERCAGES. AU-DELA DE 600 K, L'ENSEMBLE DES IONS CU EST ACTIF. LES ORIGINES DE FORMATION DE N#2O AUX BASSES ET HAUTES TEMPERATURES SONT DUES A LA PRESENCE D'AGREGATS DE CUO, ET DES IONS CUIVRE LOCALISES DANS LES CAGES SODALITES RESPECTIVEMENT. LA PRESENCE D'AGREGATS DE CUO DANS LES ECHANTILLONS PEUT ETRE PREVENUE EN REALISANT L'ECHANGE CATIONIQUE A PH = 5. POUR LA DEUXIEME FORMATION DE N#2O, ELLE PEUT ETRE EVITEE, EN PRE-ECHANGEANT LES ZEOLITHES FAU PAR CERTAINS ALCALINO-TERREUX OU LANTHANIDES, QUI VONT SE PLACER PREFERENTIELLEMENT DANS LES CAGES SODALITES, RENDANT L'ACCES DIFFICILE AUX IONS CU. CET ECHANGE PREALABLE AVEC UN CO-CATION PEUT AUSSI S'ENVISAGER AVEC LA ZEOLITHE EMT. CES NOUVEAUX CATALYSEURS FONT L'OBJET D'UN BREVET. EN PRESENCE DE NO#2 DANS LE MELANGE REACTIONNEL, UNE SYNERGIE DU MELANGE SUR LA CONVERSION DES NOX A ETE OBSERVEE A BASSE TEMPERATURE ET ELLE EST MAXIMALE POUR UN RAPPORT NO/NO#2 1. AU-DELA DE CE RAPPORT LA FORMATION DE NITRATE D'AMMONIUM DEVIENT IMPORTANTE, ET CONDUIT A DE FORTES TENEURS EN N#2O SUR LES CATALYSEURS CU-FAU. PAR CONTRE, LES NOUVEAUX CATALYSEURS BREVETES NE FORMENT QUE DE TRES FAIBLES QUANTITES DE N#2O QU'A PARTIR DE 773 K, ET REPONDENT ALORS A TOUTES LES EXIGENCES INDUSTRIELLES POUR LES USINES D'ACIDE NITRIQUE OU LES CENTRALES THERMIQUES.

Download or read book R duction des oxydes d azote par l hydrog ne sur des catalyseurs base de m taux nobles support s written by Fabien Dhainaut and published by . This book was released on 2006 with total page 17 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: L'emploi de l'hydrogène s'avère intéressant d'un point de vue environnemental pour réduire les émissions des oxydes d'azote (NOx) provenant de sources fixes à basse température. Le but de cette thèse était l'étude cinétique et la modélisation de la réaction NO+H2 catalysée par les métaux nobles supportés. Il s'agissait de sélectionner un mécanisme réactionnel, d'établir une équation de vitesse et, à partir de la détermination des paramètres cinetiques et thermodynamiques caractérisant cette équation, de discuter des propriétés d'adsorption du palladium et du platine et de la réactivité des espèces adsorbées, en particulier celles conduisant à la formation d'azote, en fonction de la nature de support, du pré-traitement d'activation du catalyseur et de la composition du mélange réactionnel, en présence et en absence d'oxygène. Différentes approches à partir d'études en régimes transitoire et stationnaire, ont permis de proposer un mécanisme pour la réaction NO+H2 différent selon la nature du support. Lorsque Pt et Pd sont dispersés sur un matériau inerte, tel que l'alumine, seuls les métaux nobles catalysent la réaction. Dans ce cas, un mécanisme de type Langmuir-Hinshelwood convient pour décrire la réduction de NO par H2. En revanche, un mécanisme alternatif faisant intervenir de nouveaux sites catalytiques à l'interface métal/support doit être considéré dans le cas d'un support réductible, tel que la pérovskite LaCo03. En présence d'oxygène un effet inhibiteur et un changement de la nature de l'étape de dissociation de NO interviennent sur Pd/Al203. En revanche, Pd en interaction avec la pérovskite réduite se comporte différemment.

Download or read book R duction s lective du monoxyde d azote par le m thane en pr sence d oxyg ne sur Co ZSM et Fe ZSM 5 written by Cédric Chupin and published by . This book was released on 2001 with total page 376 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Cette étude s'inscrit dans la perspective environnementale d'élimination des NOx en utilisant comme agent réducteur le méthane, soit disponible sur site, soit contenu dans les effluents gazeux de chaudières domestiques et collectives. Le choix des catalyseurs s'est porté sur des zéolithes échangées Co-ZSM-5 et Fe-ZSM-5 dont les paramètres de synthèse tels que la nature et la concentration du sel précurseur ou la technique de préparation ont été étudiés. La caractérisation par MET, DRX, spectroscopie UV-VIS, XPS, RPE et RTP-H2 révèle la présence de micro-agrégats M-O de taille inférieure à 40 Å en forte interaction avec la zéolithe. Leur stabilité vis-à-vis de l'eau ou du SO2 est ainsi renforcée. Dans le cas des catalyseurs au fer, les micro-agrégats Fe-O, de structure octaédrique, présentent une réactivité intrinsèque supérieure à celle des ions de configuration tétraédrique. La concentration maximale en agrégats octaédrique (et donc une réactivité optimale) est obtenue lorsque le catalyseur est préparé par échange ionique en solution avec le nitrate de fer[exposant III]. Dans le cas des catalyseurs au cobalt, la teneur en micro-agrégats Co-O est maximale pour un degré d'échange de 60 %. Ils sont actifs à 500° C et très sélectif en azote, à l'inverse des particules d'oxydes CoO ou Co3O4, localisées à l'extérieur des canaux de la zéolithe et essentiellement oxydantes. Une étude approfondie du mécanisme et de la cinétique de la réaction a été réalisée en vue d'optimiser la préparation des catalyseurs Co-ZSM-5. Le mécanisme proposé s'appuie sur des mesures d'infrarouge in situ et de cinétique transitoire isotopique : NO est adsorbé sur les atomes de cobalt oxydés des micro-agrégats pour former un complexe Co-O-NO[exposant delta +] en forte interaction avec les groupes A1-OH de la zéolithe. En parallèle, le méthane est activé en groupe methoxy Co-O-CH3. Ces deux intermédiaires réagissent du fait du confinement imposé par la configuration stérique de la cavité zéolithique, avec la formation d'un complexe de type Co-ONOCH3 qui se décompose en N2 et CO2. Une description cinétique complète du processus catalytique est proposée avec une convergence remarquable entre les approches mécanistiques, cinétiques et les caractérisations physico-chimiques.